Titel: Tuning the Electron-Phonon Interaction in Bismuth Selenide (Bi2Se3) Topological Insulator Nanostructures
Sprache: Englisch
Autor*in: Nweze, Christian Ikechukwu
Schlagwörter: Spectroscopy; Gold nanoparticles; Plasmonics; Bismuth selenide (Bi2Se3); electron-phonon interaction; Nanoscopic Raman
GND-Schlagwörter: PlasmonikGND
Oberflächenverstärkter Raman-EffektGND
SyntheseGND
OptikGND
Berry-PhaseGND
Erscheinungsdatum: 2022
Tag der mündlichen Prüfung: 2022-10-25
Zusammenfassung: 
Three dimensional (3D) topological insulators (TIs) like bismuth selenide (Bi2Se3) are unique set of quantum materials that hold potentials for realizing Majorana Fermions and spintronics applications. Electrons at the metallic surface states of Bi2Se3 are spin textured and are immune to non-magnetic impurity backscattering. The extraordinary properties of Bi2Se3 can be modified by reducing the size of nanostructure, changing the shape and injecting carriers into the metallic surface states of Bi2Se3. The interplay between the interaction of the injected carriers and phonons in Bi2Se3 is studied with a nanoscopic Raman. We developed a nanoscopic Raman with beam spot size of ≈ 211 nm to reveal locally resolved information about charge transfer onto the metallic surface states of Bi2Se3. Geometrical two-dimensional (2D) nanoflakes (NFs) of Bi2Se3 on gold (Au) substrate reveal interface-enhanced Raman scattering, broadening of phonon linewidth and strong phonon renormalization induced by carriers injected from the Au substrate to the Bi2Se3 surface states. Geometrical confinement of Bi2Se3 cylindrical nanowires (NWs) from 2D limit to 1D result in splitting of the metallic surface states into sub-bands, opening of a gap at the Dirac point and lifting of the non-degenerate surface states because of a π-Berry Phase effect. Magnetic field of flux ratio r = 0.5 applied along the axis of Bi2Se3 NW nullifies the effect of the π-Berry Phase and thus closes the gap at the Dirac point (i.e. restores the non-degenerate surface states). The 2D to 1D crossover in Bi2Se3 cylindrical nanowire below 50 nm radius is marked by sudden appearance of plasmonic surface-enhanced Raman scattering (SERS) which dominates the electronic excitation spectrum. In plasmonic Au nanoparticles (AuNPs) injecting hot carriers into the Bi2Se3 nanoribbons (NRs) we report enhancement of phonon modes which is dependent on the excitation wavelength and the distance within the vicinity of AuNP. In resonance at 633 nm excitation wavelength and on 108 nm AuNP, we reveal that hot electrons are efficiently injected into Bi2Se3 NR which enhanced the phonon modes by a factor of 350. We attribute the behavior to double resonance effect induced by plasmonic AuNP and interband transition in Bi2Se3 TI.

Dreidimensionale (3D) topologische Isolatoren (Tls) wie Bismutselenid (Bi2Se3) sind einzigartige Quantenmaterialien, die das Potenzial haben, Majorana-Fermionen und SpintronikAnwendungen zu realisieren. Elektronen auf den Oberflächenzuständen von Bi2Se3 sind spin-strukturiert und gegen Rückstreuung an nicht-magnetischen Verunreinigungen immun. Die außergewöhnlichen Eigenschaften von Bi2Se3 können modifiziert werden, wenn die Größe der Nanostruktur reduziert wird, die Form verändert wird, oder Ladungsträger in die Oberflächenzustände von Bi2Se3 injiziert werden. Das Zusammenspiel zwischen der Interaktion der injizierten Ladungsträger mit Phononen in Bi2Se3 wird in dieser Arbeit mit Raman-Spektroskopie mit einer örtlichen Auflösung im Nanometer Bereich untersucht. Es wird ein Raman-Aufbau mit einer Spotgröße von ≈ 211 nm genutzt. Dieser Aufbau ermöglicht die lokale Untersuchung des Ladungstransfers auf die metallischen TI Oberflächenzustände. Bi2Se3 Nanoflocken (Nfs) auf einem Goldsubstrat zeigen einen durch Ladungsträger induzierten oberflächenverstärkten Raman-Streuquerschnitt, Verbreiterung und starke Renormalisierung der Phonon-Moden. Weiterhin wurde die geometrische Einschränkung von Bi2Se3 zylindrischen Nanodrähten (NWs) vom 2D Limit auf 1D untersucht. Im 1D Limit spalten die metallischen Oberflächenzustände in Unterbänder auf, was eine Lücke am Dirac-Punkt öffnet und die nicht-entarteten Oberflächenzustände auf Grund eines π-Berry Phaseneffektes anhebt. Ein magnetischer Fluss von r = 0.5, der entlang der Achse des Bi2Se3 NW angelegt wird, hebt den Effekt der π-BerryPhase auf, schließt dadurch die Lücke am Dirac-Punkt und stellt die nicht entarteten Oberflächenzustände wieder her. Der Übergang aus dem 2D Limit hin zu 1D Bi2Se3 zylindrischen Nanostrukturen wird bei einem Radius unter 50 nm durch die oberflächenverstärkte Raman Streuung (SERS) gekennzeichnet. Per Manipulation der topologischen Oberflächenzustände von Bi2Se3 Nanoribbons (NRs) mit Au-Partikeln (AuNPs) wurde in Resonanz Hot Carrier Injection beobachtet, was sich im Raman-Experiment auf der Nanometer Skala anhand einer Verstärkung der Phononen-Moden zeigt, die von der Anregungswellenlänge und der Entfernung zum Au-NP abhängt. In Resonanz bei einer Anregungswellenlänge von 633 nm und bei einer Nanopartikelgröße von 108 nm demonstrieren wir einen Raman-Verstärkungsfaktor von 350. Wir führen dieses Verhalten auf den Doppel-Resonanzeffekt zurück, der zum einen durch plasmonische AuNPs und zum anderen Interband-Übergänge in Bi2Se3 TI hervorgerufen werden.
URL: https://ediss.sub.uni-hamburg.de/handle/ediss/9958
URN: urn:nbn:de:gbv:18-ediss-105079
Dokumenttyp: Dissertation
Betreuer*in: Rübhausen, Michael
Huse, Nils
Enthalten in den Sammlungen:Elektronische Dissertationen und Habilitationen

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