FAQ
© 2019 Staats- und Universitätsbibliothek
Hamburg, Carl von Ossietzky

Öffnungszeiten heute09.00 bis 24.00 Uhr alle Öffnungszeiten

Eingang zum Volltext in OPUS

Hinweis zum Urheberrecht

Dissertation zugänglich unter
URN: urn:nbn:de:gbv:18-95281
URL: http://ediss.sub.uni-hamburg.de/volltexte/2019/9528/


Automated separation of krypton from small atmospheric air samples for measurement with atom trap trace analysis

Automatisierte Abtrennung von Krypton aus kleinen Luftproben zur Messung in einer Atomfallenspurenanalyse

Hebel, Simon

pdf-Format:
 Dokument 1.pdf (7.716 KB) 


SWD-Schlagwörter: Edelgas , Chromatographie , Rüstungsbegrenzung
Freie Schlagwörter (Deutsch): Krypton
Freie Schlagwörter (Englisch): krypton
Basisklassifikation: 33.90
Institut: Physik
DDC-Sachgruppe: Physik
Dokumentart: Dissertation
Hauptberichter: Kirchner, Gerald (Prof. Dr.)
Sprache: Englisch
Tag der mündlichen Prüfung: 19.06.2018
Erstellungsjahr: 2018
Publikationsdatum: 18.01.2019
Kurzfassung auf Englisch: The isotope krypton-85 has applications in the environmental sciences and nuclear verification. In particular, it can serve as an indicator and tracer of nuclear reprocessing activities such as the production of plutonium from irradiated targets and fuel rods, an activity that is subject to regulations by the Nuclear Non-Proliferation Treaty. To employ Kr-85 for the verification of the aforementioned treaty, a sampling and measurement system is required that can determine the Kr-85 concentration of small air samples which are easy to acquire and transport.

To overcome the inherent limitations of radiometric Kr-85 measurements, which require large sample volumes and long measurement times due to low abundance and long half-life, a new measurement method called atom trap trace analysis has been established in which krypton isotopes can be selectively cooled and trapped using magneto-optical traps. These systems can determine the Kr-85 concentration in krypton volumes as low as 1 µL within a few hours, enabling the processing of large numbers of samples. One such system is currently under development at the Centre for Science and Peace Research at the University of Hamburg.

Currently, an air separation system able to extract krypton from a 1 L air sample with sufficient yield and purity for measurement is not available. The aim of this thesis is to develop and build such a system which can operate in a fully automated manner.

This is achieved by examining and adapting existing air separation methods, which commonly operate on larger air samples. The resulting system, named “Krypton-Abtrennungs-Anlage” (KAA, german: krypton separation line), is based on gas chromatography using a temperature controlled, activated charcoal column and a helium carrier to split the air into a fraction containing argon, nitrogen and oxygen, and a fraction containing methane and krypton. The latter is purified using a getter device to rid the sample of methane, but also any remaining nitrogen. Script controlled automation and logging of the procedure necessitates only minimal operator intervention, requiring about 2 hours per sample including regeneration, 15–30 minutes of which require the operator's attention.

The performance of the separation line is characterised using radiometric measurements on large air samples and test samples enriched in Kr, showing a yield of around 38 %. This yield includes the sample transfer from separation to measurement, that is from Hamburg, Germany to Bern, Switzerland, and is sufficient for supplying the atom trap trace analysis with krypton samples using a sample size of 2 L of air.
Kurzfassung auf Deutsch: Das Isotop Krypton-85 findet Verwendung in den Umweltwissenschaften und in der nuklearen Verifikation. Insbesondere stellt es einen Indikator für nukleare Aufbereitungsaktivitäten wie die Produktion von Plutonium dar, welche als proliferationsrelevante Aktivität durch den Nichtverbreitungsvertrag reguliert ist. Um Kr-85 für die Verifikation dieses Vertrages nutzen zu können, wird ein System benötigt, das kleine, leicht zu transportierende Luftproben sammeln, aufbereiten und ihren Kr-85-Gehalt bestimmen kann.

Radiometrische Messungen von Kr-85 benötigen große Luftproben im Kubikmeterbereich und lange Messzeiten von mehreren Tagen. Diese Einschränkungen können durch die Verwendung eines neuartigen Messverfahrens mittels magneto-optischer Atomfallen (atom trap trace analysis) umgangen werden, das einzelne Kryptonisotope selektiv kühlen und einfangen kann. Auf diese Weise kann die Kr-85-Konzentration kleiner Kryptonproben von 1 µL innerhalb weniger Stunden bestimmt werden, was die Sammlung und Verarbeitung einer größeren Zahl von Proben ermöglicht. Ein solches System wird derzeit am Zentrum für Naturwissenschaft und Friedensforschung der Universität Hamburg entwickelt.

Zur Zeit ist kein Abtrennungssystem verfügbar, das eine hochreine Kryptonfraktion aus einer 1 L großen Luftprobe mit hoher Ausbeute extrahieren kann. Das Ziel dieser Dissertation ist die Entwicklung eines solchen Systems, welches automatisiert betrieben werden kann.

Dies wird durch die Anpassung gängiger Luftseparationsmethoden an kleine Proben erreicht. Das so entwickelte System, die „Kryptonabtrennungsanlage” (KAA), basiert auf einer Gaschromatographie mit Aktivkohlesäule und präziser Temperaturregelung und Helium als Trägergas, um die Luftprobe in eine Argon-Stickstoff-Sauerstoff-Fraktion und eine Krypton-Methan-Fraktion aufzuteilen. Letztere wird mittels eines Getters von Methan und Restgasen gereinigt. Durch die skriptgesteuerte Automatisierung und Auswertung dauert dieser Prozess etwa 2 Stunden einschließlich Regenerationszeit, von denen nur 15–30 Minuten manuell betreut werden müssen.

Die Kryptonabtrennungsanlage wurde getestet und charakterisiert mittels radiometrischer Messung von großen Luftproben und angereicherten, kleinen Luftproben, wobei eine durchschnittliche Ausbeute von 38 % nachgewiesen wurde. Diese Ausbeute schließt alle Transferprozesse und den Transport von Hamburg nach Bern mit ein und ist ausreichend, um Kryptonproben für die Vermessung abzutrennen, wenn die Größe der Luftprobe 2 L beträgt.

Zugriffsstatistik

keine Statistikdaten vorhanden
Legende