A theory for x-ray-optical wavemixing with applications in spectroscopy and nonlinear crystallography

Abstract

In this treatise, we discuss the subject of parametric x-ray-optical wavemixing. We commence from a theoretical point of view, deriving a coherent framework for the description of wavemixing processes, such as x-ray-optical sum- and difference frequency generation as well as x-ray parametric down-conversion. In contrast to earlier, often classical, approaches, our framework is rooted in first-principles, non-relativistic Quantum Electrodynamics. It enables microscopic insights into the respective wavemixing processes and likewise allows for quantitative predictions of their nonlinear scattering yields. On the microscopic level, we could thereby identify the electronic observable, which underlies x-ray-optical wavemixing to lowest order, to be a density–current-density correlator of the electronic system. Quantitatively, we benchmark our framework against existing reports of wavemixing and, more importantly, engage in a series of experimental studies to validate our predictions. Among other things, we report the experimental observation of x-ray-optical difference frequency generation, which shows promise for application in nonlinear crystallography, and pursue tests of x-ray parametric down-conversion in two different regimes. For its second case, namely x-ray-to-XUV conversion, these experiments furthermore elucidate scattering features that have previously proven incomprehensible. Resolving the associated conundrum, we develop a polaritonic explanation of parametric down-conversion and present a simple model for its illustration.

In dieser Abhandlung widmen wir uns dem Thema parametrischer röntgen-optischer Mischprozesse. Ausgehend von Seiten der Theorie entwickeln wir eine systematische Beschreibung für eine Klasse von Wellenmischprozessen, die sowohl röntgen-optische Summen- und Differenzfrequenzerzeugung wie auch parametrische Abwärtskonvertierung von Röntgenstrahlung umfasst. Im Gegensatz zu vorhergehenden, zumeist klassischen, Beschreibungsansätzen entspringt unser Vorgehen aus fundamentalen Prinzipien der nichtrelativistischen Quantenelektrodynamik. Dieses Vorgehen eröffnet uns einerseits mikroskopische Einblicke in die jeweiligen Wellenmischprozesse und erlaubt uns andererseits, quantitative Vorhersagen über deren Verteilung nichtlinearer Streuwahrscheinlichkeiten zu treffen. Auf mikroskopischer Ebene konnten wir so die elektronische Observable, die der röntgen-optischen Wellenmischung in niedrigster Ordnung zugrunde liegt, als Dichte–Stromdichte-Korrelator des elektronischen Systems identifizieren. Quantitativ untersuchen wir die Genauigkeit unserer Beschreibung im Vergleich zu bereits bekannten Wellenmischexperimenten und, mehr noch, beteiligen uns an einer Reihe unabhängiger, experimenteller Studien, um unsere Vorhersagen zu validieren. Hieraus resultieren unter anderem die experimentelle Beobachtung der röntgen-optischen Differenzfrequenzerzeugung, die sich als vielversprechende Grundlage für nichtlineare Kristallographie erweist, und Tests der parametrischen Abwärtskonvertierung von Röntgenstrahlung in zwei verschiedenen Regimen. Im zweiten dieser Fälle, der Abwärtskonvertierung von Röntgenstrahlung in den XUV-Spektralbereich, klären diese Experimente darüber hinaus Streubilder auf, die zuvor nicht eindeutig verstanden waren. Um die hiermit verbundenen Fragen auch theoretisch zu adressieren, entwickeln wir eine polaritonische Anschauung der parametrischen Abwärtskonvertierung und führen ein einfaches Modell zum Zweck ihrer Veranschaulichung vor.