Electron correlations and unconventional superconductivity in realistic solid-state materials and heterostructures

Abstract

The interplay of electron correlations and unconventional superconductivity is a pivotal area of condensed matter research, driven by the discovery of novel superconducting materials and the development of theoretical techniques. This thesis contributes to this expanding field by examining different aspects of superconductivity in strongly correlated electron systems. A core focus is the development and application of computational tools that enhance the efficiency and scope of material-realistic studies of superconductors, thereby enabling the investigation of previously inaccessible parameter regimes and properties of correlated superconducting matter. The findings of this thesis are contextualized within a broader overview of recent advancements in superconductivity research, along with a review of the theoretical methods and models employed.

For advancing the characterization of superconducting materials, we follow two complementary paths. One direction leverages low-rank representations of many-body correlation functions to address computational challenges posed by the intrinsic complexity of real materials and their low-temperature behavior. Specifically, we employ the intermediate representation basis for compact and efficient data handling to study spin-fluctuation-mediated superconductivity across a variety of multi-orbital materials. This includes a characterization of water-intercalated sodium cobalt oxides, where the numerical improvement enables the study of superconductivity and possible pairing symmetries at the experimentally relevant temperature scales on the order of a few Kelvin. For the recently discovered bilayer nickelate, we uncover the crucial role of inter-layer correlations in the formation of high-temperature superconductivity. Shifting focus to moiré materials as highly tunable quantum materials, we investigate possible superconductivity in twisted transition metal dichalcogenides. Our analysis reveals a strong charge carrier density dependence of the critical temperature for different pairing mechanisms, facilitating simple experimental scrutiny between them. In addition, we thoroughly evaluate the possibility of room-temperature superconductivity in copper-doped lead apatite, for which we do not find sustainable evidence. In this context, we discuss the general scientific challenges involved in achieving superconductivity at ambient conditions.

Furthermore, this thesis advances the microscopic understanding of superconductors by developing a Green’s function-based method to access intrinsic superconducting length scales, which were previously inaccessible in strongly correlated materials. These length scales, namely the coherence length and magnetic penetration depth, dictate many of the key properties of superconductors, including excitation energies, critical fields, and condensate stiffness. We validate our approach through application to alkali-doped fullerides. Here, our extended characterization reveals enhanced superconductivity with resilient phase coherence in the strong coupling regime of pairing interactions. The robust superconducting state is facilitated by multi-orbital physics. It stands in contrast to conventional limitations seen in single-band systems, where superconductivity is usually suppressed in the strong coupling regime due to the high effective masses of tightly-bound pairs. Our results pinpoint towards strategies for optimizing superconducting materials by surpassing traditional constraints with multi-orbital physics. The methodological advancements presented in this thesis broaden the scope of theoretically accessible parameters, enhancing the characterization of superconducting properties and laying a foundation for future innovations in superconductor design.

Die Erforschung des Zusammenspiels von Elektronenkorrelationen und unkonventioneller Supraleitung ist ein zentrales Gebiet der Festkörperforschung, welches durch die Entdeckung neuartiger supraleitender Materialien und die Entwicklung theoretischer Methoden stetig vorangetrieben wird. Die vorliegende Arbeit trägt zu diesem wachsenden Forschungsbereich bei, indem sie verschiedene Aspekte der Supraleitung in stark korrelierten Elektronensystemen untersucht. Ein zentraler Schwerpunkt liegt auf der Entwicklung und Anwendung von computergestützten Rechenmethoden, welche die Effizienz und den Umfang materialrealistischer Simulationen von Supraleitern verbessern. Dadurch wird die Untersuchung bisher unzugänglicher Parameterbereiche und Eigenschaften korrelierter supraleitender Materie ermöglicht. Die Ergebnisse dieser Arbeit sind in eine umfassende Übersicht der aktuellen Fortschritte in der Supraleitungsforschung eingebettet und werden durch eine Darstellung der verwendeten theoretischen Methoden und Modelle ergänzt.

Zur umfassenden Charakterisierung supraleitender Materialien werden zwei sich ergänzende Ansätze verfolgt. Eine Richtung fokussiert sich auf die Nutzung von Niedrigrang-Darstellungen für Vielteilchenkorrelationsfunktionen, um rechnerische Hürden zu bewältigen, die aus der Komplexität realer Materialstrukturen und der Herausforderung ihrer Beschreibung bei tiefen Temperaturen resultieren. Insbesondere wird die sogenannte „Intermediate Representation Basis“ verwendet, um eine kompakte und effiziente Datenverarbeitung während der numerischen Simulation zu ermöglichen. Als Anwendung dieser wird die durch Spinfluktuationen vermittelte Supraleitung in ausgewählten Materialien mit multiorbitaler Elektronstruktur untersucht. Hierzu zählt die Charakterisierung der Supraleitung und der möglichen Paarsymmetrien des supraleitenden Ordnungsparameters in wasserinterkaliertem Natrium-Kobaltoxid. Die Verbesserung der numerischen Effizienz ermöglicht Simulationen bei experimentell relevanten Temperaturen im Bereich von wenigen Kelvin. Ein weiteres untersuchtes Material ist die Bilagen-Nickeloxidstruktur, bei der kürzlich Hochtemperatursupraleitung entdeckt wurde. Unsere Berechnungen zeigen dabei die tragende Rolle von Interlagenkorrelationen bei der Ausbildung der Supraleitung auf. Zudem werden im Rahmen dieser Arbeit Moiré-Materialien untersucht, deren Eigenschaften experimentell vielseitig einstellbar und präzise kontrollierbar sind. Im Speziellen untersuchen wir mögliche Supraleitung in verdrehten Übergangsmetalldichalkogeniden. Dabei wird eine starke Ladungsträgerdichteabhängigkeit der kritischen Temperatur für verschiedene Paarungsmechanismen gefunden, was eine einfache experimentelle Differenzierung zwischen diesen Mechanismen ermöglicht. Darüber hinaus untersuchen und falsifizieren wir die Möglichkeit von Raumtemperatursupraleitung in kupferdotiertem Bleiapatit und diskutieren die allgemeinen Herausforderungen, die mit Supraleitung unter Umgebungsbedingungen verbunden sind. Als zweites zentrales Ergebnis verbessert die vorliegende Arbeit das mikroskopische Verständnis von Supraleitern, indem eine modellunabhängige Methode basierend auf Greenschen Funktionen entwickelt wird, um intrinsische Längenskalen von Supraleitern zu berechnen. Diese Längenskalen, die durch die Kohärenzlänge und die magnetische Eindringtiefe gegeben sind, lassen sich insbesondere in stark korrelierten Materialien nur schwer bestimmen. Dennoch sind sie von hoher Relevanz für eine Vielzahl an Eigenschaften supraleitender Materialien, darunter Anregungsenergien, kritische Felder und die Kondensatsteifigkeit. Wir validieren unseren Ansatz durch Anwendung auf alkalidotierte Fulleride. Durch die erweiterte Charakterisierung des supraleitenden Phasendiagramms wird im Fall starker Paarwechselwirkung eine verbesserte Supraleitung mit stabiler Phasenkohärenz entdeckt. Dieser robuste supraleitende Zustand wird durch Multiorbitalwechselwirkungen ermöglicht und steht im Gegensatz zu den herkömmlichen Einschränkungen, die in Einbandsystemen auftreten. In diesen wird Supraleitung im Grenzfall starker Paarwechselwirkungen durch hohe effektive Massen stark gebundener Paare unterdrückt. Unsere Ergebnisse zeigen Strategien zur Optimierung supraleitender Materialien auf, die durch gezielte Nutzung von Multiorbitalphysik ermöglicht werden. Die methodischen Fortschritte erweitern zudem den numerisch zugänglichen Parameterraum, verbessern die Charakterisierung der supraleitenden Eigenschaften und legen den Grundstein für zukünftige Innovationen im Design von Supraleitern.