Designing quantum states by artificially constructed adatom arrays with proximity-induced superconductivity

Abstract

In topological quantum material research, the search for Majorana bound states (MBSs) has spurred the field of topological superconductivity. Their use in quantum computation may revolutionize current quantum computing approaches due to their topological protection. The ingredients for a topological superconductor are Rashba spin-orbit coupling (SOC), superconductivity, and magnetism. One approach to finding a system with all these properties is to create it artificially. Following this approach, proximity-superconductivity can be used to induce superconductivity into systems that were originally not superconducting. This can lead to the formation of new states of quantum matter, as we will explore in this thesis. To this end, the methods of scanning tunneling microscopy (STM) and scanning tunneling spectroscopy (STS) are used, providing the ability to build, manipulate, and probe these quantum systems atom by atom. The main focus of this thesis is a systematic investigation of the above ingredients of topological superconductivity one by one and how they interact with each other. For this thesis, Nb(110) is used as a superconducting substrate, where Nb is the elemental superconductor with the highest Tc. Thin Ag(111) islands were grown on the substrate, exhibiting the characteristic Ag(111) surface state. Quantum corrals are built on the surface by assembling non-magnetic atoms to confine the Ag(111) surface state. The energetic positions of the corral eigenmodes can be tuned by resizing the corral. Spectroscopic measurements inside the corral reveal a superconducting gap, where in-gap states occur whenever a corral state is tuned into the superconducting gap. This gap spectrum is interpreted as a system with two superconducting gaps, one originating from the strongly proximitized bulk electrons of the Ag island and one that is explained by weaker proximitized surface state electrons. The superconductivity induced in the surface state system, which is normally strongly decoupled from the bulk, is explained by a coupling mediated through scattering processes with the quantum corral walls. These Ag(111) corrals are furthermore studied in combination with single Fe-atoms, which induce Yu-Shiba-Rusinov (YSR)-states on the proximitized Ag islands. A single Fe-impurity is placed inside of the corrals, inducing a long-range excitation at the same energetic position as the YSR-states of the Fe-atom, which extends over several tens of nanometers. This effect, dubbed YSR-mirage, is explained by an indirect coupling between the Fe-atom and the corral state mediated by the superconducting bulk. The YSR-mirage is studied as a function of the corral size. It is found that the intensity of the YSR-mirage state oscillates as a function of corral size such that the particle-hole composition of the mirage is inverted with respect to that of the original YSR-state whenever an eigenmode is at the Fermi energy. This particle-hole inversion is less pronounced for the corral with multiple YSR-impurities forming parts of the corral walls; in addition to that, it is investigated whether a long-range interaction between multiple YSR impurities can be mediated by using the YSR-mirage. With the deposition of Bi-atoms onto Ag(111), a BiAg2 surface alloy is grown on the superconducting substrate. Topographic and spectroscopic measurements of the surface are conducted to confirm the result. The spectroscopic measurements of the quasiparticle interference (QPI) patterns on the BiAg2 hint towards a hybridization between the Rashba-split band structure of the BiAg2 surface state and quantum well states of the Ag bulk. Lastly, STS measurements in the low energy regime are performed on the sample as a function of the temperature, confirming the proximity-induced superconductivity on the surface. Finally, Fe-atoms are deposited onto the proximitized BiAg2 substrate. The adsorption sites of Fe on BiAg2 and the associated spectral properties are investigated. Two different adsorption sites are identified for Fe (hollow and bridge sites). YSR-states can be found on Fe-atoms of both sites. Furthermore, hollow-site Fe-atoms show a pair of YSR-states located close to the Fermi energy, which is especially interesting for creating topological superconductivity. The Fe adatoms are arranged in pairs as a function of distance and orientation, and hybridization effects between the Fe hollow-site atoms are studied. The magnetic atoms are then used to build YSR chains on the BiAg2 substrate. Scanning tunneling spectroscopy techniques are used to probe the spectral properties of these chains and yield excitations at zero energy localized at both ends of the chains. The topological properties of these YSR chains are checked in perturbation experiments.

Im Forschungsfeld der topologischen Quantenmaterialien hat die Suche nach den Majorana-Zuständen das Interesse an topologischen Supraleitern stark angefacht. Bei der Verwendung im Bereich des Quantencomputing könnten sie aufgrund ihres topologischen Schutzes die Konzepte zum Bau von Quantencomputer revolutionieren. Die Zutaten zur Erzeugung eines solchen topologischen Supraleiters sind Rashba-Spin-Bahn-Wechselwirkung, Supraleitung und Magnetismus. Eine Möglichkeit um diese Systeme zu finden besteht darin, sie künstlich zu erzeugen. Ein wesentlicher Bestandteil hierbei ist der Proximity-Effekt, der es erlaubt Supraleitung in Systemen zu induzieren, die von Natur aus nicht supraleitend wären. So können neuartige Phasen in Quantensystemen erzeugt werden, wie in dieser Arbeit demonstriert wird. Zur Bearbeitung dieser Fragestellungen wird auf die Methoden der Rastertunnelmikroskopie und -spektroskopie zurückgegriffen, die den Bau, die Manipulation und die Charakterisierung dieser Quantensysteme auf atomarer Skala erlauben. Diese Arbeit legt den Fokus auf die systematische Untersuchung der oben genannten Zutaten, erst im Einzelnen und anschließend im Zusammenspiel. Für diese Arbeit wird Nb(110) als supraleitendes Substrat gewählt. Das Element Nb ist weithin bekannt als der elementare Supraleiter mit der höchsten Sprungtemperatur Tc. Dünne Ag(111)-Inseln mit dem charakteristischen Ag(111)-Oberflächenzustand werden auf dem Nb-Substrat gewachsen. Nichtmagnetische Atome werden auf der Oberfläche verschoben und zu Quantenpferchen arangiert, die die Moden des Ag(111)-Oberflächenzustandes einsperren. Diese Moden lassen sich in der Energie, durch das Verkleinern/Vergrößern der Quantenpferche, verschieben. Spektroskopiemessungen im Inneren der Quantenpferche zeigen, dass sich Zustände innerhalb der Energielücke des Supraleiters (in-gap states) bilden, sobald eine der Quantenpferchmoden energetisch in die Energielücke verschoben wird. Die innerhalb des Quantenpferches gemessenen Spektren werden als Zeichen für ein System mit zwei verschiedenen Arten von Supraleitung und daher zwei supraleitenden Energielücken interpretiert. Die erste Lücke wird den Bulk-Elektronen zugeschrieben, die aufgrund des Proximity-Effektes supraleitend werden. Die zweite Lücke wird auf eine schwächer induzierte Supraleitung im Oberflächenzustand zurückgeführt. Die Supraleitung im Oberflächenzustand wird durch eine Kopplung an den Bulk durch Streuung an den Quantenpferchwänden erklärt. Die gleichen Quantenpferche werden nun in Kombination mit einzelnen Eisenatomen untersucht, die durch die Wechselwirkung mit dem darunterliegenden Supraleiter sogenannte Yu-Shiba-Rusinov (YSR)-Zustände erzeugen. Ein einzelnes Eisenatom wird im Inneren des Quantenpferches platziert. Es werden langreichweitige Anregungen bei den YSR-Zustandsenergien gemessen, die sich über den ganzen Quantenpferch erstrecken (im Bereich von mehreren 10 Nanometern). Dieses Phänomen wird "YSR-Mirage" genannt und entsteht durch eine indirekte Kopplung zwischen dem Eisenatom und der Quantenpferchmode, die durch den supraleitenden Bulk vermittelt wird. Das YSR-Mirage wird als Funktion der Pferchgröße untersucht. Es wird festgestellt, dass die YSR-Mirageintensität in Abhängigkeit von der Pferchgröße oszilliert und dass die Teilchen-Loch-Symmetrie invertiert zu der des YSR-Zustands des Eisenatomes ist, wenn eine Quantenpferchmode die supraleitende Lücke durchquert. Dieses invertierte Verhalten wird nicht für einen Quantenpferch beobachtet, bei dem Teile der inneren Wände durch Eisenatome ersetzt wurden. Zuletzt wird untersucht, ob das YSR-Mirage genutzt werden kann, um zwei Atome im Inneren des Quantenpferches zu koppeln. Durch das Aufdampfen von Bi-Atomen auf die Ag(111)-Oberfläche wird eine BiAg2-Oberflächenlegierung auf dem supraleitenden Substrat gewachsen. Es werden topographische und spektroskopische Messungen zur Bestätigung der korrekten Oberfläche durchgeführt. Weitere Aufnahmen von QPI-Mustern weisen auf eine Hybridisierung zwischen den Rashba-Bändern und Quantentopfzuständen aus dem Bulk hin. Zuletzt wird die supraleitende Energielücke auf der BiAg2-Oberfläche geprüft. Durch temperaturabhängige Messungen wird bestätigt, dass die Oberfläche supraleitend ist. Als letztes werden Eisenatome auf die supraleitende BiAg2-Oberfläche aufgedampft. Die Eisenatome werden auf ihre möglichen Adsorptionsplätze und die damit zusammenhängenden Spektren untersucht. Es werden zwei Adsorptionsplätze gefunden (hollow und bridge). Auf beiden Plätzen werden YSR-Zustände gefunden. Weiterhin werden für Eisenatome auf Hollowplätzen YSR-Zustände nahe der Fermienergie gefunden, was sie für den Bau eines topologischen Supraleiters interessant macht. Eisenatome werden in Paaren auf der Oberfläche arrangiert. Die Hybridisierung der YSR-Zustände wird als Funktion der Entfernung und der relativen Orientierung gemessen. Die magnetischen Atome werden dann zum Bau von YSR-Ketten genutzt. Untersuchungen der Ketten mithilfe von Rastertunnelspektroskopie zeigen Zustände bei Nullenergie an den Kettenenden. In Störungsexperimenten werden die topologischen Eigenschaften dieser YSR-Zustände untersucht.