Advances in High-Order Harmonic Sources and Applications to Free-Electron Laser Pulse Characterization

Abstract

Attosecond and few-femtosecond light pulses provide the time resolution required to track and control the very first instants of electron dynamics in molecules and condensed matter. Since its first demonstration, High-order Harmonic Generation (HHG) sources have been at the core of experimental schemes aiming at unravelling ultrafast electron motion. This thesis reports advancements in high-order harmonic sources and their applications to both solid-state spectroscopy and Free-Electron Laser (FEL) pulse characterization. First, it demonstrates and rationalizes efficient soft X-ray HHG in the so-called overdriven regime enabled by a custom-designed differentially pumped glass chip. This development directly addresses some of the technical challenges of conventional high-photon-energy HHG sources, providing a more accessible approach. Second, this work presents results on solidstate High-order Harmonic Generation (sHHG) spectroscopy in crystalline, amorphous, and semi-periodic TiO2 samples. The experiment showcases the potential of HHG not only as a source, but also as a spectroscopic probe of the valence electrons governing materials functional properties. Finally, this thesis reports the experimental validation of Double-Blind Holography (DBH) of ultrashort FEL pulses. This is a fully optical platform for single-shot temporal haracterization, phase retrieval, and few-femtosecond resolution delay tagging that is based on the interference with an unknown external field, in this case a standard HHG source. Together, these developments extend the capabilities of high-order harmonic sources, opening new scenarios for investigating and controlling ultrafast electron dynamics in atoms, molecules and condensed matter, both with table-top schemes and at FELs.

Attosekunden- und wenige Femtosekunden-Lichtimpulse bieten die erforderliche Zeitauflösung, um die allerersten Augenblicke der Elektronendynamik in Molekülen und kondensierter Materie zu verfolgen und zu steuern. Seit ihrer ersten Demonstration stehen Quellen für die Erzeugung höherer Harmonischer (Engl. High-order Harmonic Generation, HHG) im Mittelpunkt experimenteller Ansätze, die darauf abzielen, ultraschnelle Elektronenbewegungen zu entschlüsseln. Diese Dissertation berichtet über Fortschritte bei Quellen für hochgradige harmonische Strahlung und deren Anwendungen sowohl in der Festkörper-Spektroskopie als auch bei der Charakterisierung von Impulsen aus Freie-Elektronen-Lasern (FEL). Zunächst wird eine effiziente Weichröntgen-HHG im sogenannten Overdriven-Regime demonstriert und rationalisiert, die durch einen speziell entwickelten, differentiell gepumpten Glaschip ermöglicht wird. Diese Entwicklung geht direkt auf einige der technischen Herausforderungen herkömmlicher HHG-Quellen mit hoher Photonenenergie ein und bietet einen insgesamt leichter zugänglichen Ansatz. Zweitens enthält sie Ergebnisse zur Festkörper-Spektroskopie der hochharmonischen Generation (Engl. solid-state High-order Harmonic Generation, sHHG) in kristallinen, amorphen und semiperiodischen TiO2-Proben. Das Experiment zeigt das Potenzial von HHG nicht nur als Quelle, sondern auch als spektroskopische Sonde für die Valenzelektronen, die die funktionellen Eigenschaften von Materialien bestimmen. Schließlich berichtet diese Arbeit über die experimentelle Validierung der Double-Blind-Holographie (DBH) von ultrakurzen FEL-Impulsen: eine vollständig optische Plattform für die zeitliche Charakterisierung mit Einzelimpulsen, Phasenwiederherstellung und Verzögerungsmarkierung mit einer Auflösung von wenigen Femtosekunden, basierend auf der Interferenz mit einem unbekannten externen Feld, in diesem Fall einer Standard-HHG Quelle. Zusammen erweitern diese Entwicklungen die Fähigkeiten von Quellen für hochgradige Harmonische und eröffnen neue Szenarien für die Untersuchung und Steuerung ultraschneller Elektronendynamik in Atomen, Molekülen und kondensierter Materie, sowohl mit Tischgeräten als auch bei FELs.