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Titel: Nonequilibrium control of broken-symmetry phases in quantum materials
Sonstige Titel: Nicht-Gleichgewichtskontrolle von Phasen mit gebrochener Symmetrie in Quantenmaterialien
Sprache: Englisch
Autor*in: Nova, Tobia F.
Erscheinungsdatum: 2019
Tag der mündlichen Prüfung: 2019-12-09
Zusammenfassung: 
Quantum materials owe their remarkable properties to a delicate balance among many interacting degrees of freedom. Such precarious equilibrium renders these systems exceptionally sensitive to external stimuli. Even small perturbations can induce a multitude of diverse phases resulting in colossal changes in the materials functionalities.
The understanding of the microscopic interactions that govern these phenom- ena and the engineering of their collective responses have been long-standing goals of both fundamental and technological importance. In the last decades, significant effort has been made towards the control of quantum materials with intense ultrashort light fields. Laser pulses at terahertz and mid-infrared fre- quencies are particularly remarkable as they allow for the selective excitation of collective modes at their intrinsic energy scales. In particular, the optical excitation of infrared-active phonons to large amplitudes, which drives materials into highly nonlinear regimes, has proven to be a formidable tool for controlling electronic functionalities.
This thesis investigates how nonlinearities of the crystal lattice can be exploited to induce or control broken symmetry phases in quantum materials. In the first part of this thesis, I will show how the optical excitation of phonons promotes and stabilizes a dormant ferroelectric state that would be otherwise thermally inaccessible. Strontium Titanate (SrTiO3) is a quantum paraelectric where dipolar correlations grow with decreasing temperatures, albeit long- range order never sets in. The nonlinear excitation of lattice vibrations will be shown to break inversion symmetry and induce a metastable ferroelectric phase that survives for hours after the pump is removed. Spatially resolved optical and electrical measurements reveal that the phenomenon is initiated by strain-activated flexoelectric polarizations.
In the second part of the thesis, I will show that nonlinear phonon excitation can also be used to manipulate the order parameter of a preexisting broken symmetry phase. The simultaneous excitation of pairs of non-degenerate orthog- onal phonons generates circularly polarized phononic fields that couple directly to the magnetization of the canted antiferromagnet ErFeO3. This time-reversal symmetry breaking atomic motion mimics the application of a magnetic field pulse which results in the excitation of a coherent magnon.

Quantenmaterialien verdanken ihre bemerkenswerten Eigenschaften einem empfindlichen Gleichgewicht zwischen vielen interagierenden Freiheitsgraden. Ein derart prekäres Gleichgewicht macht diese Systeme besonders empfindlich gegenüber äußeren Reizen. Bereits kleine Störeinflüsse können eine Vielzahl von unterschiedlichen Phasen induzieren, was zu kolossalen Änderungen der Materialeigenschaften führt.
Das Verständnis der mikroskopischen Wechselwirkungen, die diese Phänome- ne steuern, und die gezielte Beeinflussung ihrer kollektiven Reaktionen sind seit langem Ziele von grundlegender und technologischer Bedeutung. In den letzten Jahrzehnten wurden erhebliche Anstrengungen zur Kontrolle von Quantenma- terialien mit intensiven ultrakurzen Lichtfeldern unternommen. Laserpulse im Terahertz- und mittleren Infrarotbereich sind hier besonders erwähnenswert, da sie die selektive Anregung kollektiver Moden auf ihren intrinsischen Ener- gieskalen ermöglichen. Insbesondere die optische Anregung von infrarotaktiven Phononen zu großen Amplituden, die Materialien in hochgradig nichtlineare Zustände treibt, hat sich als ein hervorragendes Werkzeug zur Steuerung der elektronischen Eigenschaften erwiesen.
Diese Arbeit untersucht, wie Nichtlinearitäten des Kristallgitters genutzt wer- den können, um in Quantenmaterialien Phasen mit Symmetriebrechnung zu induzieren oder zu kontrollieren. Im ersten Teil dieser Arbeit werde ich zeigen, wie die optische Anregung von Phononen einen "schlafenden" ferroelektrischen Zustand begünstigt und stabilisiert, der sonst thermisch nicht zugänglich wäre. Strontiumtitanat (SrTiO3) ist ein quantenparaelektrisches Material, bei dem die dipolaren Korrelationen mit abnehmenden Temperaturen wachsen, wenngleich eine langreichweitige Ordnung nie eintritt. Es zeigt sich, dass die nichtlineare An- regung von Gittervibrationen zu einer Brechung der Inversionssymmetrie führt und eine metastabile ferroelektrische Phase induziert, die noch stundenlang nach Abschaltung der externen Anregung überlebt. Ortsaufgelöste optische und elektrische Messungen zeigen, dass das Phänomen durch spannungsaktivierte flexoelektrische Polarisationen ausgelöst wird.
Im zweiten Teil der Arbeit werde ich zeigen, dass nichtlineare Phononenanre- gung auch dazu verwendet werden kann, den Ordnungsparameter einer bereits existierenden gebrochenen Symmetriephase zu manipulieren. Die gleichzeitige Anregung von Paaren nicht-degenerierter orthogonaler Phononen erzeugt zirku- lar polarisierte Phononenfelder, die direkt an die Magnetisierung des gekippten Antiferromagneten ErFeO3 gekoppelt sind. Diese die Zeitumkehr brechende Atombewegung imitiert die Anwendung eines Magnetfeldpulses und führt zur Anregung einer kohärenten Spinpräzession.
URL: https://ediss.sub.uni-hamburg.de/handle/ediss/6190
URN: urn:nbn:de:gbv:18-102843
Dokumenttyp: Dissertation
Betreuer*in: Cavalleri, Andrea (Prof. Dr.)
Enthalten in den Sammlungen:Elektronische Dissertationen und Habilitationen

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