3D nano-tomography using coherent X-rays

Abstract

X-rays allow to non-destructively investigate biological, chemical or physical processes at the nano-scale. Their high penetration depth in matter allows to investigate samples even inside sample environments, which would be difficult with complementary methods such as transmission electron microscopy (TEM). The microscopy technique ptychography has been established in X-ray imaging in recent years. Utilizing the short wavelengths of X-rays, resolutions of about 10 nm and below have been achieved in the reconstructed projection images.

However, projections provide no information about the spatial distribution of features along the beam axis. Knowing the structure of materials and objects in three spatial dimensions is key to understanding their properties and function. Hence, two-dimensional ptychography has been extended to three spatial dimensions based on tomographic methods known from radiographs and computed tomography (CT) resulting in a method called ptychographic X-ray computed tomography (PXCT). Using PXCT quantitative three-dimensional maps of the complex index of refraction of the sample can be reconstructed, which yield quantitative information on the local electron density. Such PXCT measurements are very time intensive to perform, very computing intensive to reconstruct and are based on several limiting approximations.

In this work, a detailed description of PXCT and its limitations is given. From that starting point, a coupled ptychographic tomography (CPT) algorithm, improving on the PXCT algorithm in terms of alignment and sampling requirements, is presented and tested on experimental data. Moreover, a resonant PXCT experiment is performed at the Ga-K absorption edge, allowing for additional elemental and chemical information inside the reconstructed volume. Afterwards, the shared limit of both the PXCT algorithm and the CPT algorithm, the thin-sample approximation, is addressed by presenting a multi-slice approach utilizing the propagation of the X-ray beam in the sample. In total three different experiments, performed at the hard X-ray nanoprobe endstation at beamline P06 at the PETRA III synchrotron radiation source, are presented in this work.

Röntgenstrahlen erlauben die zerstörungsfreie Untersuchung biologischer, chemischer oder physikalischer Prozesse im Nanobereich. Ihre hohe Eindringtiefe in Materie ermöglicht die Unter- suchung von Proben auch innerhalb von Probenumgebungen, was mit komplementären Techniken wie Transmissionselektronenmikroskopie schwierig wäre. Die Mikroskopiemethode Ptychographie hat sich in den letzten Jahren in der Röntgenbildgebung etabliert. Durch das Ausnutzen der kurzen Wellenlängen von Röntgenstrahlen wurden Auflösungen von etwa 10 nm und besser in den rekonstruierten Projektionsbildern erreicht.

Projektionen geben jedoch keine Auskunft über die räumliche Verteilung von Merkmalen entlang der Strahlachse. Die Struktur von Materialien und Proben in den drei Raumimensionen zu kennen, ist Schlüssel zum Verständnis ihrer Eigenschaften und ihrer Funktion. Daher wurde die zweidimensionale Ptychographie auf der Grundlage von tomographischen Methoden, die aus Röntgenbildern und Computertomographie bekannt sind, auf drei Raumdimensionen erweitert, was zur ptychographische Röntgen-Computertomographie (PXCT) führte. Mit PXCT können quantitative dreidimensionale Abbildungen des komplexen Brechungsindex der Probe rekonstruiert werden, die quantitative Informationen zur lokalen Elektronendichte enthalten. Solche PXCT-Messungen sind sehr zeitintensiv in der Durchführung, sehr rechenintensiv in der Rekonstruktion und basieren auf mehreren einschränkenden Näherungen.

In dieser Arbeit beschreibe ich die PXCT und seine Eigenschaften detailliert. Davon ausgehend wird ein gekoppelter Ptychographie- und Tomographie- Algorithmus (CPT) hergeleitet und an experimentellen Daten getestet. Dieser (CPT) Algorithmus verbessert die Ausrichtung der einzelnen Projektionen und verringert die Anforderungen an die Abtastdichte im Vergleich zum PXCT Algorithmus. Darüber hinaus wird ein resonantes PXCT-Experiment an der Gallium K-Absorptionskante durchgeführt, welches zusätzliche elementare und chemische Information innerhalb des rekonstruierten Volumens ermöglicht. Sowohl der PXCT- als auch der CPT- Algorithmus sind auf optisch dünne Proben beschränkt. Im letzten Abschnitt der Arbeit wird dieses Problem gelößt, indem die probe durch mehere dünne Schichten modelliert wird und die Ausbreitung des Röntgenstrahls in der Probe berücksichtigt wird. Insgesamt werden in dieser Arbeit drei verschiedene Experimente vorgestellt, die an dem Strahlrohr P06 an der Synchrotronstrahlungsquelle PETRA III durchgeführt wurden.