Neutronen-induzierte prompte Gamma-Signaturen in Plutonium-239 und Plutonium-240, sowie in Uran-235 und Uran-238

Abstract

Kernwaffen stellen nicht nur potentiell eine Bedrohung für einzelne Staaten und deren Zivilbevölkerungen dar, sondern auch eine existentielle Bedrohung für die gesamte Menschheit. Es gibt deshalb viele Stimmen, die sich für die Abrüstung von Kernwaffen einsetzen. Schon 1968 haben sich die Mitgliedsstaaten des nuklearen Nichtverbreitungsvertrags dazu verpflichtet, über die Abrüstung der Kernwaffen unter strikter und effektiver internationaler Kontrolle zu verhandeln. Dies ist bisher nur eingeschränkt geschehen. Um eine Kernwaffe unabhängig und eindeutig als solche zu identifizieren, bieten sich verschiedene nukleare Messmethoden an, wie zum Beispiel die passive Gammaspektrometrie, deren Eignung allerdings an Grenzen stößt, wenn externe Abschirmung vorhanden ist.

In der vorliegenden Arbeit wird das Potential von neutroneninduzierter Gammaspektrometrie als mögliche wertvolle Ergänzung zu etablierten Messmethoden untersucht. Die Isotope Plutonium-239 und Plutonium-240, sowie Uran-235 und Uran-238 können durch Neutronen nicht nur gespalten werden, sondern diese auch einfangen, wobei in Folge überschüssige Energie im Atomkern als Gammastrahlung abgegeben wird. Diese Gammastrahlung ist charakteristisch für das emittierende Isotop und hat teilweise sehr hohe Energien, die Selbstabsorption im Spaltmaterial und externe Abschirmung mit einer höheren Wahrscheinlichkeit penetriert als nieder-energetische Gammastrahlung. Diese Neutronen-induzierten prompten Gamma-Signaturen sind also potentiell geeignet die vier Isotope auch hinter unbekannter Abschirmung eindeutig zu identifizieren.

Um entsprechende Experimente vorzubereiten, wurden die hoch-energetischen Gamma-Signaturen nach Neutroneneinfängen in den Isotopen Plutonium-239 und Plutonium-240, sowie die von Uran-235 und Uran-238 analytisch abgeschätzt. Dabei wurden verschiedene Isotopenzusammensetzungen und Neutronenquellen berücksichtigt. Der Fokus lag dabei auf waffengrädigem Material und drei Arten von Neutronenquellen: Elektronischen Neutronengeneratoren, radioaktiven Quellen und Forschungsreaktoren. Thermische Neutronen sind hierfür sehr viel besser geeignet als schnelle Neutronen, da sie sowohl absolut, als auch relativ zu den Konkurrenzprozessen deutlich höhere Wechselwirkungsquerschnitte haben. Die analytischen Abschätzungen haben weiterhin gezeigt, dass die Signaturen in waffengrädigem Plutonium deutlich stärker sind als in waffengrädigem Uran, da die spezifischen Wechselwirkungsquerschnitte für die messbaren Gammalinien aus Neutroneneinfängen in Plutonium höher sind.

In dieser Arbeit wurden Messungen mit verschiedenen Spaltmaterial-Targets vorgenommen: mit abgereichertem Uran in Kombination mit thermalisierten Neutronen aus einem Deuterium-Deuterium- und einem Deuterium-Tritium Neutronengenerator; mit einer sehr kleinen Menge Plutonium-239 an einem Forschungsreaktor; und mit verschiedenen Spaltmaterial-Targets und einer thermalisierten Americium-241/Beryllium Quelle, darunter dreistellige Grammmengen waffengrädigen Plutoniums und Urans. Die Messergebnisse werden in Relation zu den aus den analytischen Abschätzungen zu erwartenden Neutroneneinfangsignaturen gesetzt.

Den analytischen Abschätzungen nach sind die Neutroneneinfangsignaturen der untersuchten Spaltmaterial-Targets jeweils niedriger als der gemessene aktive Strahlungshintergrund, also der Hintergrund an Gammastrahlung im Versuchsraum, der durch die Neutronen der Neutronenquelle hervorgerufen wird. In Übereinstimmung mit diesen Abschätzungen konnten in keinem der Experimente die Isotope Plutonium-239, Plutonium-240, Uran-235 oder Uran-238 gemessen werden. Dies ist vor allem auf das Verhältnis der niedrigen Anzahl an Neutroneneinfangsreaktionen in den vier Isotopen und den jeweiligen aktiven Strahlungshintergrund zurückzuführen.

Mit kollimierten Quellen könnte gleichzeitig der aktive Strahlungshintergrund reduziert und die Neutronenflussdichte im Target und damit die Anzahl der Neutroneneinfänge erhöht werden, da die Neutronen dann auf das Spaltmaterial-Target gebündelt würden und weniger in den umgebenden Materialien reagierten. Ergänzend oder alternativ könnten stärkere Neutronenquellen und größere Spaltmaterial-Targets verwendet werden. In zukünftigen Forschungsexperimenten sollten größere Mengen waffengrädigen Spaltmaterials an einem Forschungsreaktor und mit thermalisierten Neutronen aus einem kollimierten Deuterium-Deuterium Neutronengenerator untersucht werden.

Nuclear weapons do not only pose a potential threat to countries and their civilian populations, but also an existential threat to the entire human kind. Therefore, there are many voices pleading for the disarmament of nuclear weapons. Already in 1968, all states party to the nuclear Non-Proliferation Treaty committed themselves to negotiations on a treaty on general and complete disarmament under strict and effective international control. Up to now, this has only been done to a limited extent. In order to identify a nuclear weapon independently and unambiguously, various nuclear measurement methods, such as passive gamma spectroscopy, are suitable. However, their suitability is limited when external shielding is present.

The present study investigates the potential of neutron-induced gamma spectrometry as a possible valuable addition to established measurement methods. The isotopes of plutonium-239, plutonium-240, uranium-235 and uranium-238 can not only be fissioned by neutrons, but they can also capture them. As a result, excess energy in the compound nucleus is emitted as gamma radiation. This gamma radiation is characteristic of the emitting isotope, some of which have very high energies that penetrates self-absorption in the fissile material as well as external shielding with a higher probability than low-energy gamma radiation. Thus, these neutron-induced prompt gamma signatures are potentially capable of unambiguously identifying the four isotopes behind unknown shielding.

In order to prepare experiments, the high-energy gamma signatures of neutron captures in the isotopes plutonium-239, plutonium-240, uranium-235 and uranium-238 were analytically estimated. Various isotope compositions and neutron sources were considered. The focus was on weapons-grade fissile material and three types of neutron sources: electronic neutron generators, radioactive sources and research reactors. Thermal neutrons are much more suitable than fast neutrons, since they have significantly higher interaction cross sections, in both absolute terms and relative to the competing processes. The analytical estimates have also shown that the signatures in weapons-grade plutonium are significantly stronger than in weapons-grade uranium. This is due to the higher specific reaction cross sections for the measureable gamma peaks from neutron capture in plutonium.

Three series of measurements with different fission material targets were conducted: one with a depleted uranium target and thermalised neutrons from a deuterium-deuterium and a deuterium-tritium neutron generator; one with a very small amount of plutonium-239 in the neutron beam of a research reactor; and one with a number of fission material targets and a thermalised americium-241/beryllium source. The latter targets included three-digit gram quantities of weapons-grade plutonium and uranium. The measurement results are compared to the analytically estimated neutron capture signatures.

According to the analytical estimates, the neutron capture signatures of the measured fission material targets are lower than the respective measured active radiation background. The latter being the neutron-induced background of gamma radiation during the experiments. In accordance with the estimates, neither of the four isotopes could be detected. This is mainly due to the ratio of the low number of neutron capture reactions in the four isotopes and the respective active radiation background.

In the future, the neutrons could be focused onto the fission material target with collimated sources in order to increase this ratio. Such, less neutrons react with the surrounding materials, too. Therefore, the active radiation background could be reduced, while the neutron flux density in the target and thus the number of neutron capture reactions could be increased. In addition or alternatively, stronger neutron sources and larger fission material targets might be used. In future research experiments, larger quantities of nuclear fissile material should be investigated using the neutron beam of a research reactor or thermalised neutrons from a collimated deuterium-deuterium neutron generator.