Titel: Applied investigations on wood-based composites in the context of X-ray densitometry
Sonstige Titel: Angewandte Untersuchungen an Holzwerkstoffen im Zusammenhang mit der Dichtemessung mittels Röntgenstrahlung
Sprache: Englisch
Autor*in: Solbrig, Konrad
Schlagwörter: density measurement; radiation transmission; porous low-Z composite material; true density; elemental composition and ash content; effective atomic number; mass attenuation coefficient; X-ray energy spectrum; law of attenuation; beam hardening and radiation build-up; radiation-physical interdependencies; Dichtemessung; Durchstrahlung; poröser Verbundwerkstoff; Reindichte; elementare Zusammensetzung und Aschegehalt; effektive Ordnungszahl; Massenschwächungskoeffizient; Röntgenspektrum; Schwächungsgesetz; Strahlaufhärtung und Strahlungsaufbau; strahlungsphysikalische Wechselbeziehungen
Erscheinungsdatum: 2019-12-18
Tag der mündlichen Prüfung: 2020-05-07
The industrial production of wood-based composites (WBCs) features the core processes in the forming and press line, which are characterised by densification and the curing of resin-blended furnish material to obtain a panel from a formed mat in a continuous or batch-wise process. Here, the reliable measurement of process parameters and panel properties is indispensable for monitoring and controlling production and quality. The in plane area density (ρ_A) of the mat and the raw density (ρ) of the panel, along with its vertical raw density profile (RDP), are typically determined through nondestructive means of radiometric devices. X-ray systems for density measurement on WBCs are commonly used in both industry and research. They follow a similar basic principle of radiation transmission with specific setups depending on the measuring task at hand. Detector signals are evaluated regarding relative radiation transmission, which is well-known to follow Beer’s law of exponential attenuation. Note here, particular conditions regarding radiation (energy and beam geometry) and material properties (consistent and homogeneous) are expected. These conditions, however, cannot be consistently achieved in applied radiometric investigations on WBCs. Therefore, X-ray transmission measurements in terms of densitometry on inhomogeneous and porous matter such as WBCs are fundamentally affected by
- material density,
- elemental composition,
- atomic numbers Z,
- beam geometry,
- energy level and spectrum, as well as
- energy-dependence of the individual attenuation processes,
with consequent radiation-physical effects such as beam hardening and radiation build up.

Previous investigations by means of X-rays focus instead on the exclusive application of more or less established methods on wood and WBCs. The setup of respective X-ray devices contributes to the final validity of the measuring results, where general insufficiencies are found in preliminary studies. Hence, a fundamental but practice-oriented study on X-ray densitometry with explicit regard to WBCs as inhomogeneous and porous low-Z composite material considering both its composition and structure is currently needed.

According to the nature of X-ray application on WBCs, this thesis follows an interdisciplinary approach that brings together radiation physics and WBC technology. It examines radiation-physical aspects both experimentally as well as theoretically and analyses the fundamental material properties of WBCs, which are relevant for radiation interaction in a practice-oriented context due to a lack of such particular parameters for (lab-made) WBCs with predefined compositions in comparison to customary panels. Ultimately, individual findings are combined to draw conclusions on their radiation-physical interdependencies. An enhanced law of attenuation is deduced for practical description of X-ray transmission through WBCs.

In order to obtain mostly predefined material composition, both lab-made panels (labMDF) as well as furnish mats (cured in pre-densified state) were manufactured with particular focus on wood fibres and urea-formaldehyde adhesive resin (UF) as raw material. A practise-oriented range of customary industrial panels (indMDF) completes the sample sets.
Comprehensive material analyses with particular respect to properties relevant for radiation interaction were performed by means of
- gas pycnometry as most suitable method for true density determination of hygroscopic porous media,
- fibre and particle characterisation to qualify the actual members of the wood-particle-resin-matrix, as well as
- elemental and ash content analysis yielding the material composition on atomic level.

True density (ρ_t, i. e. solid density) determination on particularly prepared samples of labMDF, its raw fibres, cured UF resin, as well as indMDF and particleboard (PB) reveals similar results. For (lab-made) MDF a general value of ρ_(t,labMDF) = 1515 kg/m³ is derived from the measurements. Fibre morphology characterisation shows the utilised thermomechanical pulp (TMP) assortments to be dominated by two structural fibre types according to their volume fraction, i. e., mainly compact fibre bundles as well as short single fibres. Their distributions of dimensions (width and length) are found in a comparable order but rather below literature values. Elemental analyses complete with ash content determination reveal particular differences between the investigated materials. The results allow, however, a generalisation on the basis of the manufactured labMDF with 10 % UF resin content and MC = 9.5 % in consequence of 20/65 conditioning with mass fractions of H, C, N, O, and ash of 6.4 %, 45.0 %, 3.1 %, 45.2 %, and 0.3 % (S is neglected). Ash content of most of the customary MDF is found to slightly exceed the lab-made panels. Nitrogen content variations are particularly attributed to adhesive resin content and type, with values roughly one order of magnitude beyond clean wood in the case of common UF.

Based on the analysed material parameters, an explanatory beam path model is introduced, which makes it possible to describe radiation transmission through WBCs on distinct scales of interaction. The macroscopic scale [10^-1 m] provides the measuring information of the radiometric investigations (X-ray densitometry) for an individually densified inhomogeneous solid body. On the contrary, actual radiation-matter interaction occurs on sub-microscopic, i. e., atomic level [10^-10 m] defined by the elemental composition. Between macroscopic and sub-microscopic level, radiation propagation is considered to be affected by material structure of the porous body as (variably densified) wood-particle-resin-matrix on mesoscopic level [10^-3 m], which is made up of cell-wall tissue with bound and free water as well as adhesive resin layers considering the microscopic scale [10^-6 m]. Thus, an apparently simple radiation-matter interaction with consequent attenuation turns complex when both WBC structure and composition are considered along with the associated effective radiation transmission.

The conditions of the proposed concept were verified by exploratory transmission measurements on samples of both furnish mats and panels considering the practical applications, where X-ray devices with varying setups were employed. Particularly for RDP measurement on small specimens, a sufficient gravimetric reference method for non-radiometric direct determination was developed. Round robin test results reveal partly crucial deviations of the RDP shapes and surface-layer (SL) maxima between the devices as well as toward the reference method. Radiometric RDPs are concluded to be flattened in general. Deviations are found to increase with a more distinct RDP shape, i. e., increasing SL/CL ratio.

However, all transmission measuring series show individual deviations from the theoretical expectation under ideal conditions with varying extent due to the applied X-ray setups with different broad-beam conditions as well as the respective density range under investigation. Here, the mass attenuation coefficient is found to decrease with increasing area or raw density, contrary to the expectation to be a material constant per applied energy level. Consequently, radiation attenuation deviates from linear context with increasing absorber mass or thickness and Beer’s law of attenuation breaks down for radiation transmission. Characteristic values quantify the individual deviations, and thus qualify the capability of the setups for X-ray densitometry. Radiation pre-hardening via individual pre-filter application yields the lowest deviation and radiation attenuation of the respective series approaches a linear context. The maximum deviation found in the case of an RDP setup at 35 kVp X-ray tube voltage and without pre-filter would yield up to -4 % measuring error in SL raw density considering an exemplary MDF-19 specimen, where only one mean mass attenuation coefficient is applied for calibration in common X-ray densitometry. Regarding radiometric determination of area density distribution of the formed furnish mat, single-point calibration (one mass attenuation coefficient) for a wide measuring range can, in turn, cause measuring errors in the order of -47…+9 % at the limits. In addition to the fundamental non-linearities, differences between the mass attenuation coefficients of equivalent fibre mats and panels are verified due to the employed and practically typical broad-beam geometry setups. An exemplary difference compared to actual values is found in the order of +14 % of mat area density measurement based on panel calibration.

Beyond beam geometry and scattering issues, primarily X-ray spectra are well-known to cause such non-linearities. The majority of the applied setups is evaluated regarding their energy distribution via spectra measurements. Besides initial properties of the emitted beam, transmission spectra behind labMDF specimens with different raw densities but homogenous RDPs are determined to quantify the impact of such absorbers corresponding to RDP determination. A diminished beam hardening is found for some setups such that a more or less narrow initial spectrum is available, which is not considerably altered in terms of transmission through the total raw density range of the material under examination. However, an upward shift of the mean energy is superimposed by scattered radiation (rather low- and medium-energy) emitted from the specimens depending on their individual structure and further detector collimation. Spectra simulation considering the equivalent conditions is additionally performed.

Based on well-known X-ray application fundamentals, the performed material analyses, and the findings from X-ray measurements, theoretical evaluation and holistic discussion of X-ray attenuation in WBCs yields the following conclusions:

1. The computation of an effective atomic number Z_eff serves as a vivid measure to compare the X ray attenuation potential of different compound substances and the effect of varying mixtures. The results are in good agreement with most of the rare literature values and empirically determined data of wood constituents. WBC Z_eff is found to be unaffected by MC variations (below fibre saturation) as well as resination (organic binders). A non-negligible impact of increasing ash content and variation of ash composition is, however, evaluated.

2. Mass-fraction-weighted total mean mass attenuation coefficient μ/ρ(E)_mix computation with coincident radiation energy and spectra consideration provides a comprehensive data set based on the actual elemental composition and its virtual variation. Similar and partly almost congruent result plots of the applied WBCs and raw materials including water become obvious along the relevant energy range of E = 5…100 keV. However, total attenuation is dominated by the elements carbon and oxygen with a cumulated contribution of ≥ 85 %. Therefore, a negligible impact of (organic) adhesive resins is proven. MC generally reveals minor but partly notable influence on μ/ρ(E)_mix particularly on low and medium energy levels, where ΔMC = ±5 % around standard conditions causes not more than the relative deviation of ±1.2 % of the corresponding mass attenuation coefficients. Ash content ω(a) is found to cause individual μ/ρ(E)_mix differences between comparable materials, e. g., MDF of different industrial origins. An increment of up to ω(a) = 0.9 %, i. e. three times that of clean wood from most of the European species, yields a significant impact on μ/ρ(E)_mix in the order of +1.5…13.4 %, depending on the energy range. Accordingly, the differential mass attenuation coefficient δ μ/ρ(E)_mix [%/Δparameter] is introduced to quantify a varying composition impact of individual parameters on attenuation by a single factor and to summarise the findings.

3. Despite a few exceptions, the computation results are generally found to exceed measuring data at equivalent energies. The differences are concluded to be systematically attributed to beam hardening and scattering. Ultimately, the study finds, that material structure, beam geometry, and radiation energy distribution primarily affect the measurement of μ/ρ values whereas variations in chemical composition yield minor influence as long as the main constituent elements are of similar atomic number.

The combination of all observations from measurements and findings from theoretical attenuation considerations supports further implications on interdependent radiation-physical effects like beam hardening, multiple scattering, and radiation build-up in the case of practical X-ray densitometry on WBCs:

4. Beam hardening is found to be particularly influential in the energy range E < 24 keV, above which scattering starts to dominate. For quantification of density-dependent energy variation, the beam hardening index BHi(E,ρ_A) [(%ΔE ̅)/(%Δρ_A)] is introduced as a differential energy shift based on measuring or simulation data. Its evaluation verifies the findings from the comparison of the mass attenuation coefficients from measurement and computation, where non-constant μ/ρ measuring results fall below correspondingly computed values and decrease, in turn, with increasing area density. Beam hardening effects are concluded to cause considerable bias of X ray densitometry results, where only one single mass attenuation coefficient is applied as a calibration parameter for a wide range of area density and for specimens featuring distinct raw density gradients.

5. The characteristic is, however, superimposed by scattering phenomena. Like beam hardening, scattering unavoidably occurs in the energy range of WBC X ray applications. It may affect transmission measuring results such that non-linearities occur depending on the recorded scatter intensity superimposing the directly transmitted primary beam due to broad-beam geometry and setup conditions. Therefore, scattering yields an overestimation of the transmitted intensity in general. Besides energy and beam geometry, scatter recording depends on WBC structure, i. e., densification, since low-Z material with rather low true density tends to reveal lower self-absorption of secondary radiation in comparison to metals. However, radiation build-up in WBC transmission measurements is found to increase along increasing area density of the respective measuring series as well as with material densification, i. e., it increases more for panels than for furnish mats.

6. However, the proposed radiation transmission concept through WBCs comprising radiation-matter interaction on distinct scales is considered to be proven by the above findings.

7. The study ultimately concludes, that the conventional Beer’s law of attenuation is no longer applicable to such X ray densitometry applications on WBCs. Therefore, a power function approach for the relation between attenuation ln(T^(-1)) and area density ρ_A is determined to be the proper mathematic-physical solution of the biased linear context. Its inverse yields the double-exponential transmission function, which is consequently introduced as an enhanced law of attenuation. The additional exponent serves as a total index for the transmission conditions of the employed setup, including the material under investigation. The practice-oriented approach is applicable without particular requirements such as determination of X-ray spectra or computation of mass attenuation coefficients based on elemental composition. It involves just the appropriate evaluation of the transmission measurements employing the regular setup and utilising the explicit material under investigation. However, the approach is verified by application on the present transmission measuring results, where evaluated regression plots reveal good agreement with the individual data.

Since the present thesis aims to explore existing X ray transmission setups and to describe the measuring conditions, improvements to the utilised devices are not explicitly made. Nevertheless, methodical implications on appropriate X ray parameters for densitometry on WBCs are pointed out. Accordingly optimised X ray measuring device hardware as well as improved calibration and data evaluation procedures are concluded to facilitate enhanced result accuracy with reliable absolute density values. Thus, practical X ray densitometry on WBCs is able to yield reliable results under certain conditions. It requires, however, an enhanced understanding of radiation transmission from the X ray beam’s point of view and its propagation through the special material of WBCs. Therefore, the measuring data evaluation must consider such conditions by means of the double-exponential attenuation law. Here, the theoretical background is provided by the present thesis. The practical implementation, however, must consequently be performed by the device manufactures. The users of such modern X ray systems are enabled to obtain enhanced quality of their measuring results, which is relevant for both WBC science (wide range of partly new composites) and industry (increasing requirements on reliability and accuracy). Eventually, the proper application of capable nondestructive evaluation methods by valid and precise measuring systems for monitoring and controlling quality and process parameters in WBC production offers the possibility of achieving savings in raw materials and energy consumption as well as fundamental approaches for improving WBC production, thus, to optimise process conditions and material properties in general.

Die industrielle Produktion von plattenförmigen Holzwerkstoffen (HWS) wird maßgeblich durch die Kernprozesse in der Form- und Pressenstraße bestimmt. Die Plattenherstellung ist durch die Verdichtung und Aushärtung von geformten Matten aus beleimten Holzpartikeln gekennzeichnet, was in kontinuierlichen oder taktweisen Prozessen erfolgt. Dabei ist die zuverlässige Messung von Prozessparametern und Platteneigenschaften für die Überwachung und Steuerung von Produktion und Qualität unabdingbar. Die Bestimmung des Flächengewichts (Flächendichte ρ_A) der Matte und der Rohdichte (ρ) der Platte sowie des vertikalen Rohdichteprofils (RDP) erfolgt für gewöhnlich zerstörungsfrei mittels radiometrischer Geräte. Heute sind sowohl in der Industrie als auch in der Forschung Röntgensysteme zur Dichtemessung (Densitometrie) an Holz und Holzwerkstoffen verbreitet. Deren Grundprinzip zur Durchstrahlung ist ähnlich, wohingegen sich der jeweilige Aufbau in Abhängigkeit der Messaufgabe und auch in Bezug auf den Gerätehersteller unterscheidet. Die aus den gemessenen Detektorsignalen ausgewertete relative Durchstrahlung kann durch das hinlänglich bekannte Beer’sche Gesetz für die exponentielle Schwächung beschrieben werden. Die Gültigkeit setzt bestimmte Bedingungen in Bezug auf Strahlung (Energie und Strahlgeometrie) und Materialeigenschaften (konsistent und homogen) voraus, die bei radiometrischen Untersuchungen an HWS in der allgemeinen Praxis jedoch nicht angemessen erfüllt werden können. Demzufolge werden Röntgendurchstrahlungsmessungen zur Densitometrie an inhomogener und poröser Materie wie HWS grundlegend beeinflusst durch
- die Materialdichte,
- die elementare Zusammensetzung,
- die Ordnungszahl Z,
- die Strahlgeometrie,
- das Energieniveau und -spektrum sowie
- die Energieabhängigkeit der jeweiligen Schwächungsprozesse
mit den daraus resultierenden strahlungsphysikalischen Effekten wie Strahlaufhärtung und Strahlungsaufbau.

Bisherige Untersuchungen mittels Röntgenstrahlung an Holz und HWS konzentrierten sich eher auf die Anwendung praktisch bestehender Methoden als auf deren grundlegende Erforschung. Die Ausführung der jeweiligen Röntgengeräte leistet jedoch einen entscheidenden Beitrag zur Qualität und resultierenden Gültigkeit der Messergebnisse, wobei sich generelle Unzulänglichkeiten in Voruntersuchungen zeigten. Es bedarf daher einer grundlegenden aber gleichzeitig praxisorientierten Untersuchung der Densitometrie mittels Röntgenstrahlung an HWS unter besonderer Berücksichtigung der inhomogenen und porösen Struktur sowie der Zusammensetzung derartiger Verbundwerkstoffe aus Elementen mit niedrigen Ordnungszahlen.

Die vorliegende Arbeit folgt deshalb einem interdisziplinären Ansatz und verbindet dabei das Gebiet der Röntgenphysik mit der Holzwerkstofftechnologie. Strahlungsphysikalische Aspekte werden sowohl theoretisch als auch experimentell unter gezielter Materialanwendung untersucht. Grundlegende Eigenschaften von HWS mit Relevanz für die Strahlungswechselwirkung werden analysiert, da hier kaum Materialkennwerte von (labormäßig hergestellten) HWS mit vordefinierter Zusammensetzung im Vergleich zu handelsüblichen Platten vorliegen. Die jeweiligen Ergebnisse werden zusammengeführt und Schlussfolgerungen zu deren strahlungsphysikalischen Wechselbeziehungen vor einem praxisnahen Hintergrund gezogen. Für die anwendungsorientierte Beschreibung der Röntgendurchstrahlung von HWS wird ein erweitertes Schwächungsgesetz abgeleitet.

Für die Untersuchungen wurden sowohl HWS-Platten (labMDF) als auch Partikelmatten (mit Klebharzaushärtung im vorverdichteten Zustand) labormäßig hergestellt, um eine weitgehend vordefinierte Materialzusammensetzung zu erhalten. Dabei lag der Fokus auf Holzfasern und Harnstoff-Formaldehyd-Klebharz (UF) als Ausgangsstoffe. Diese Probekörperreihen wurden durch handelsübliche Platten industriellen Ursprungs (indMDF) ergänzt.

Eine umfassende Materialanalyse unter besonderer Berücksichtigung der Eigenschaften mit Relevanz für die Strahlungswechselwirkung wurde durchgeführt mittels
- Gaspyknometrie als geeignetste Methode für die Reindichtebestimmung von hygroskopischen porösen Medien,
- Faser- und Spancharakterisierung zur Qualifizierung der tatsächlichen Strukturelemente der untersuchten Holzpartikel-Klebstoff-Matrix sowie
- Elementaranalyse und Bestimmung des Aschegehaltes resultierend in der Materialzusammensetzung auf atomarer Ebene.

Die Ergebnisse der Bestimmung der Reindichte (Feststoffdichte ρ_t) an eigens dafür vorbereiteten Proben von labMDF, dessen Rohfasern, ausgehärtetem UF-Harz sowie indMDF und Spanplatte zeigen ähnliche Werte. Aus den Messergebnissen wird für (labormäßig hergestellte) MDF ein verallgemeinerter Wert von ρ_(t,labMDF) = 1515 kg/m³ abgeleitet. Die Charakterisierung der Fasermorphologie zeigt, dass die verwendeten Sortimente thermomechanisch aufgeschlossenen Faserstoffs von den beiden Fasertypen kompakte Faserbündel sowie kurze Einzelfaser hinsichtlich ihres Volumenanteils dominiert werden. Die ermittelten Verteilungen von Breite und Länge liegen eher unter den verfügbaren Literaturwerten aber in einer vergleichbaren Größenordnung. Die Elementaranalyse in Kombination mit der Bestimmung des Aschegehaltes zeigt bestimmte Unterschiede zwischen den untersuchten Materialien. Die Ergebnisse erlauben jedoch eine Verallgemeinerung auf Basis der hergestellten labMDF mit 10 % UF-Festharzgehalt und einem Feuchtegehalt von MC = 9,5 % (Ausgleichsfeuchte nach 20/65 Klimatisierung) mit Masseanteilen der Elemente H, C, N und O sowie Asche von 6,4 %, 45,0 %, 3,1 %, 45,2 %, und 0,3 % (S vernachlässigt). Weiterhin stellte sich heraus, dass der Aschegehalt der handelsüblichen MDF den der labormäßig hergestellten im Mittel leicht übersteigt. Veränderungen im Stickstoffgehalt sind insbesondere auf den Klebharzgehalt und -typ zurückzuführen und liegen im Fall von UF etwa eine Größenordnung über nativem Holz (ohne Rinde).

Unter Berücksichtigung der analysierten Materialeigenschaften wird ein Erklärungsmodell für die Durchstrahlung von HWS entwickelt und vorgestellt, das die Bedingungen entlang des Strahlwegs auf verschiedenen Ebenen der Wechselwirkung beschreibt. Die makroskopische Ebene [10^-1 m] liefert die Messinformation der radiometrischen Untersuchung (Röntgendensitometrie) eines beliebig verdichteten inhomogenen Festkörpers. Im Gegensatz dazu erfolgt die tatsächliche Wechselwirkung zwischen Strahlung und Materie im submikroskopischen Maßstab [10^-10 m], also auf atomarer Ebene, die durch die elementare Zusammensetzung bestimmt wird. Weiterhin ist davon auszugehen, dass die Ausbreitung der Strahlung auf den Betrachtungsebenen dazwischen von der Struktur des porösen Körpers beeinflusst wird. Dieser wird als (variabel verdichtete) Holzpartikel-Klebstoff-Matrix im mesoskopischen Maßstab [10^-3 m] betrachtet, die wiederum auf mikroskopischer Ebene [10^-6 m] aus Zellwandgewebe mit gebundenem und freiem Wasser sowie Klebharzschichten aufgebaut ist. Folglich umfasst die Schwächung der Strahlung infolge von Wechselwirkungen mit Materie komplexe Zusammenhänge hinsichtlich der Struktur und Zusammensetzung der HWS und der davon abhängenden effektiven Durchstrahlung.

Zur Verifizierung der Bedingungen des vorgestellten Erklärungskonzeptes werden orientierende Durchstrahlungsmessungen sowohl an Holzpartikelmatten als auch an Platten durchgeführt und die Messaufbauten hinsichtlich der Anwendung der Röntgengeräte in der Praxis variiert. Eigens für die RDP-Messung an kleinen Probekörpern wurde eine geeignete gravimetrische Referenzmethode zur direkten nicht-radiometrischen Bestimmung der Rohdichtegradienten entwickelt. Bei einem Ringversuche zeigen sich teilweise erhebliche Unterschiede der RDP-Verläufe und insbesondere der Deckschichtmaxima im Vergleich der Ergebnisse der eingesetzten Laborgeräte untereinander und jeweils gegenüber dem Referenzverfahren. Die Verfälschung spiegelt sich generell in einer Verflachung der RDP-Verläufe wider. Weiterhin ist festzustellen, dass die Abweichungen vom jeweiligen Referenzprofil mit ausgeprägterem RDP, d. h. größeren Verhältnissen von Deckschicht- zu Mittelschichtrohdichte, zunehmen.

Alle Reihen der Durchstrahlungsmessungen lassen jeweils Abweichungen im Verlauf der Messwerte über die untersuchte Dichtespanne von den theoretischen Erwartung unter idealen Bedingungen erkennen, wobei sich das Ausmaß unterscheidet und von den verschiedenen Röntgenmessaufbauten mit unterschiedlichen Parametern der ausgedehnten Strahlenbündel abhängt. Entgegen einer zu erwartenden Materialkonstante je Energieniveau sind dabei abnehmende Massenschwächungskoeffizienten innerhalb der jeweiligen Messreihe entlang zunehmender Flächengewichte oder Rohdichten zu beobachten. Folglich weicht die Strahlungsschwächung vom linearen Zusammenhang bei zunehmender Flächenmasse oder Dicke des Absorbers ab und das Beer’sche Schwächungsgesetz verliert seine Gültigkeit für diese Durchstrahlungsbedingungen. Die aus den Messergebnissen ermittelten Kenngrößen quantifizieren die jeweiligen Abweichungen und qualifizieren damit die Fähigkeit der eingesetzten Röntgenmesssysteme für die Densitometrie an HWS. Die Anwendung von Vorfiltern zur Aufhärtung der genutzten Strahlungsspektren führt dabei zu den geringsten beobachteten Abweichungen und die jeweiligen Messreihen nähern sich einem linearen Zusammenhang innerhalb einer gewissen Spanne von Dichtewerten an. Die maximale Abweichung zeigt sich beispielsweise bei einem RDP-Versuchsaufbau mit 35 kVp Röntgenröhrenspannung und ohne zusätzlichen Vorfilter. Dessen exemplarische Anwendung zur RDP-Bestimmung an MDF-19 würde aufgrund der beschriebenen Nichtlinearitäten in einem Messfehler von bis zu -4 % bei der Deckschichtrohdichte resultieren, sofern nur ein mittlerer Massenschwächungskoeffizient zur Kali-brierung herangezogen wird, wie allgemein üblich bei der Röntgendensitometrie. Auch bei der radiometrischen Bestimmung der Flächengewichtsverteilung innerhalb einer geformten Holzpartikelmatte kann eine Einzelwertkalibrierung (nur ein Massenschwächungskoeffizient) zu Messfehlern führen und Abweichungen in der Größenordnung von -47…+9 % an den Grenzen eines großen Messbereiches nach sich ziehen. Neben den grundlegenden Nichtlinearitäten wurden bereits beobachtete Unterschiede zwischen den Massenschwächungskoeffizienten äquivalenter Fasermatten und -platten bestätigt, die auf unterschiedliche Streustrahlungsverhältnisse zwischen Matte und Platte bei den in der Praxis typischerweise zur Anwendung kommenden Durchstrahlungsgeometrien mit ausgedehnten Strahlenbündeln zurückzuführen sind. Wird die Kalibrierung anhand einer Platte für die Flächengewichtsmessung an einer Fasermatte herangezogen, ist beispielweise mit Abweichungen der Messwerte von etwa +14 % im Vergleich zum tatsächlichen Wert (gravimetrische Referenz) zu rechnen.

Über die Durchstrahlungsgeometrie und damit verbundene Streustrahlungsphänomene hinaus ist vornehmlich die beim Einsatz von Röntgenspektren auftretende Strahlaufhärtung dafür bekannt, derartige Nichtlinearitäten herbeizuführen. Deshalb werden neben den einfachen Durchstrahlungsmessungen (Bestimmung der Intensität ohne Energiediskriminierung) bei einem Großteil der eingesetzten Messaufbauten Röntgenspektren aufgenommen, um deren Energieverteilung zu bewerten. Neben den unveränderten Eigenschaften der Ausgangsspektren der Röhren (teils mit Filtern) werden Spektren nach der Durchstrahlung von labMDF mit verschiedenen Rohdichten aber homogenem RDP bestimmt, um den Einfluss derartiger Absorber in Bezug auf die RDP-Messung zu quantifizieren. Eine verringerte Strahlaufhärtung wurde bei einigen Messaufbauten derart festgestellt, dass ein mehr oder weniger enges Ausgangsspektrum bei der Durchstrahlung der gesamten untersuchten Rohdichtespanne keine nennenswerte Änderung erfuhr. Die Verschiebung der mittleren Energien der Spektren hin zu höheren infolge der Strahlaufhärtung wird jedoch durch Streustrahlung (vornehmlich niederer oder mittlerer Energie) überlagert, die als Sekundärstrahlung vom untersuchten Objekt emittiert wird, deren gemessene Intensität jedoch von der Materialstruktur sowie der Begrenzung des Strahlenbündels am Detektor abhängt. Ergänzend zu den Messungen werden Simulationen der Spektren unter Anwendung äquivalenter Bedingungen durchgeführt.

Auf Basis der allgemeinen Grundlagen von Röntgenanwendungen, der durchgeführten Materialanalysen und der Ergebnisse der Röntgenmessungen führen die theoretische Untersuchung und die ganzheitliche Diskussion der Durchstrahlung von HWS mittels Röntgenstrahlung zu folgenden Feststellungen:

1. Die Berechnung einer effektiven Ordnungszahl Z_eff dient als anschauliches Maß für den Vergleich des Strahlungsschwächungsvermögens verschiedener Verbundwerkstoffe und den Einfluss unterschiedlicher Zusammensetzungen. Die Ergebnisse der Berechnungen zeigen eine gute Übereinstimmung mit den meisten der jedoch kaum verfügbaren Literaturwerte sowie mit den empirisch bestimmten Daten der Holzbestandteile. Bei der Auswertung stellt sich heraus, dass Z_eff von HWS weder von Unterschieden im Feuchtegehalt (unterhalb des Fasersättigungsbereiches) noch der Beleimung (mit organischen Bindemitteln) beeinflusst wird. Der Einfluss eines zunehmenden Aschegehaltes sowie einer schwankenden Zusammensetzung der mineralischen Bestandteile ist jedoch nicht zu vernachlässigen.

2. Die Berechnung von mittleren Gesamtmassenschwächungskoeffizienten μ/ρ(E)_mix gewichtet anhand der Masseanteile der vorhandenen Elemente unter gleichzeitiger Berücksichtigung der Strahlungsenergien und spektren liefert einen umfassenden Datensatz für HWS und deren Ausgangsstoffe auf Basis der tatsächlich bestimmten elementaren Zusammensetzung sowie deren virtueller Variation innerhalb extremer aber praxisnaher Grenzen. Die Darstellung der Ergebnisse in Diagrammen innerhalb der betrachteten Energiespanne von E = 5…100 keV ergibt augenscheinlich ähnliche und teilweise sogar deckungsgleiche Kurvenverläufe der eingesetzten HWS und Ausgangsstoffe inklusive Wasser. Die Gesamtschwächung in HWS wird dominiert von den Elementen Kohlenstoff und Sauerstoff mit einem kumulierten Beitrag von ≥85 %. Damit gilt ein vernachlässigbarer Einfluss von (organischen) Klebharzen als belegt. Der Feuchtegehalt zeigt generell einen geringen Einfluss auf μ/ρ(E)_mix, ist aber insbesondere auf niederen und mittleren Energieniveaus durchaus zu berücksichtigen, wo Feuchteschwankungen von ΔMC = ±5 % um die Standardbedingungen jedoch lediglich relative Abweichungen der zugehörigen Massenschwächungskoeffizienten von ±1,2 % nach sich ziehen würden. In Bezug auf den Aschegehalt ω(a) ergeben sich individuelle Unterschiede von μ/ρ(E)_mix zwischen vergleichbaren Werkstoffen wie beispielsweise MDF unterschiedlicher industrieller Herkunft. Eine Erhöhung des Aschegehaltes auf ω(a) = 0,9 %, was dem Dreifachen von nativem Holz (ohne Rinde) der meisten Europäischen Arten entspricht, führt zu einem beträchtlichen Einfluss auf μ/ρ(E)_mix in der Größenordnung von +1,5…13,4 % in Abhängigkeit des Energiebereiches. Zur Zusammenfassung der Berechnungsergebnisse und um eine dementsprechende quantitative Bewertung des Einflusses unterschiedlicher Materialzusammensetzungen anhand einzelner Kennwerte auf die Strahlungsschwächung zu ermöglichen, wird der differentielle Massenschwächungskoeffizient δ μ/ρ(E)_mix [%/Δparameter] als neue Kenngröße eingeführt.

3. Im Vergleich zwischen Messung und Berechnung der Massenschwächungskoeffizienten zeigt sich, abgesehen von wenigen Ausnahmen, dass die Berechnungsergebnisse im Allgemeinen über den Messwerten bei äquivalenten Energien liegen. Es wird geschlussfolgert, dass die Unterschiede systematisch den Auswirkungen von Strahlaufhärtung und Streustrahlung zuzuschreiben sind. Schließlich wird offensichtlich, dass vornehmlich Materialstruktur, Durchstrahlungsgeometrie und das Energiespektrum der Strahlung die Messung des Massenschwächungskoeffizienten μ/ρ beeinflussen, wohingegen Unterschiede in der chemischen Zusammensetzung der untersuchten Werkstoffe nur einen geringen Einfluss haben solange die Elemente der Hauptbestandteile eine ähnliche Ordnungszahl aufweisen.

Die Verknüpfung der Ergebnisse der theoretischen Betrachtungen zur Strahlungsschwächung mit den Beobachtungen bei den Messungen untermauert weitere Schlussfolgerungen zu den strahlungsphysikalischen Wechselbeziehungen der Effekte von Strahlaufhärtung, Mehrfachstreuung und Strahlungsaufbau in Bezug auf die praktische Anwendung der Röntgendensitometrie an HWS:

4. Eine erhebliche Strahlaufhärtung ist insbesondere im Energiebereich E < 24 keV vorzufinden, wo vornehmlich photoelektrische Absorption als Schwächungsprozess vorherrscht und erst mit weiter steigender Energie die Streuung zu dominieren beginnt. Zur Quantifizierung der dichteabhängigen Energieänderung wird eine Kennzahl für die Strahlaufhärtung (beam hardening index BHi(E,ρ_A ) [(%ΔE ̅)/(%Δρ_A )]) eingeführt, die als differentielle Energieänderung anhand von Mess- oder Simulationsdaten zu berechnen ist. Entsprechende Auswertungen bestätigen die Ergebnisse des Vergleichs der Massenschwächungskoeffizienten, wobei die nicht konstanten Messwerte von μ/ρ mit zunehmendem Flächengewicht abnehmen und unter den zugehörigen Berechnungsergebnissen liegen. Es lässt sich zusammenfassen, dass die Einflüsse der Strahlaufhärtung eine auffällige Verfälschung der densitometrischen Ergebnisse bewirken, solange für Röntgenmessungen nur ein mittlerer Massenschwächungskoeffizient zur Kalibrierung für große Flächengewichtsspannen oder Prüfkörper mit ausgeprägten Rohdichtegradienten herangezogen wird.

5. Die Beobachtungen werden darüber hinaus von Streustrahlungseffekten überlagert. Streustrahlung ist, wie die Strahlaufhärtung, unvermeidbar im Energiebereich der Röntgenanwendungen an HWS. Infolgedessen können bei Durchstrahlungsmessungen Nichtlinearitäten entstehen, wobei die aufgenommene Streustrahlungsintensität (Sekundärstrahlung) die Intensität des direkten Primärstrahls überlagert, was wiederum von den Parametern des Messaufbaus und der Geometrie des ausgedehnten Strahlenbündels abhängt. Demnach bewirkt Streuung im Allgemeinen eine Überbewertung der gemessenen Durchgangsintensität. Neben Energie und Durchstrahlungsgeometrie hängt die aufgenommene Streuung auch von der HWS-Struktur ab. Hier spielt die Verdichtung eine entscheidende Rolle, da die Grundsubstanz des porösen Verbundwerkstoffes mit eher geringen Ordnungszahlen und niedrigen Reindichten tendenziell eine geringere Selbstabsorption der Sekundärstrahlung aufweist im Vergleich zu Metallen. Bei den Betrachtungen zur Streustrahlung stellt sich weiterhin heraus, dass ein zunehmender Strahlungsaufbau bei steigenden Flächengewichten innerhalb einer Messreihe sowie bei größeren Rohdichten des Materials vorliegt. Somit ist der Strahlungsaufbau an einer Platte größer im Vergleich zur äquivalenten Matte.

6. Alle Ergebnisse und Schlussfolgerungen sind als Beleg für das vorgestellte Erklärungsmodell zur Durchstrahlung von HWS auf den verschiedenen Ebenen der Wechselwirkung zu betrachten.

7. Schlussendlich zeigen die Untersuchungsergebnisse, dass das allgemeine Beer’sche Schwächungsgesetz für die Anwendung zur Röntgendensitometrie an HWS seine umfassende Gültigkeit verliert. Anstelle des verfälschten linearen Zusammenhangs wird folgerichtig mit einer Potenzfunktion ein geeigneter Ansatz zur mathematisch-physikalischen Beschreibung des Verhältnisses von Schwächung ln⁡(T^(-1)) und Flächengewicht ρ_A gefunden. Die Umkehrfunktion bringt eine doppelt exponentielle Gleichung für die Durchstrahlung hervor, die folglich als erweitertes Schwächungsgesetz eingeführt wird. Der zusätzliche Exponent dient als Kennzahl für die Gesamtheit der vorliegenden Durchstrahlungsbedingungen des jeweils verwendeten Messaufbaus einschließlich des untersuchten Materials. Dieser praxisgerechte Ansatz ist anwendbar ohne besondere Anforderungen. Über die zweckmäßige Auswertung der mit dem regulären Durchstrahlungsaufbau und unter Verwendung des Untersuchungsmaterials aufgenommen Messdaten hinaus bedarf es keiner weiteren aufwändigen Informationen wie der Ermittlung von Röntgenspektren oder der Berechnung von Massenschwächungskoeffizienten aus Analyseergebnissen. Der Ansatz wird unter Anwendung der vorliegenden Ergebnisse der Durchstrahlungsmessungen überprüft, wobei die ermittelten Regressionsgleichungen gute Übereinstimmungen mit den Daten der jeweiligen Messreihen zeigen.

Die vorliegende Arbeit widmet sich vornehmlich der Untersuchung bestehender Röntgensysteme und der Beschreibung der jeweiligen Durchstrahlungsbedingungen unter Berücksichtigung von Messaufbau und Material. Deshalb werden keine Maßnahmen zur Verbesserung der eingesetzten Geräte durchgeführt. Dennoch werden anhand der methodischen Schlussfolgerungen geeignete Röntgenparameter für die Densitometrie an HWS verdeutlicht. Mit dementsprechend optimierten Röntgenmesssystemen und verbunden mit erweiterten Methoden zur Kalibrierung und Datenauswertung wird eine Steigerung der Genauigkeit der Messergebnisse mit zuverlässigen Dichtewerten ermöglicht. Damit wird die Röntgendensitometrie an HWS befähigt, belastbare Ergebnisse in der Praxis zu erzielen. Es bedarf jedoch eines erweiterten Verständnisses der Durchstrahlung von HWS aus Sicht des Röntgenstrahls sowie von dessen Ausbreitung durch dieses besondere Material. Daher müssen bei der Messdatenauswertung derartige Bedingungen unter Anwendung des doppelt exponentiellen Schwächungsgesetzes Berücksichtigung finden. Den theoretischen Hintergrund hierfür verschafft die vorliegende Arbeit. Die praktische Umsetzung obliegt hingegen den Geräteherstellern. Die Anwender solcher modernen Röntgenmesssysteme werden in die Lage versetzt, eine gesteigerte Qualität der Messergebnisse zu erzielen, was wiederum sowohl für die Forschung an HWS (breite Spanne an teilweise neuen Verbundwerkstoffen und Werkstoffverbünden) als auch für deren industrielle Produktion (steigende Anforderungen an Zuverlässigkeit und Genauigkeit) von besonderem Interesse ist. Die praxisgerechte Anwendung von nachweislich fähigen zerstörungsfreien Untersuchungsmethoden unter Einsatz von fundierten und genauen Messsystemen zur Überwachung und Steuerung von Prozess- und Qualitätskenngrößen bei der HWS-Produktion ermöglicht schließlich das Erzielen von Einsparungen bei Ausgangsmaterial und Energie und bietet weiterhin grundlegende Ansätze zur Optimierung von Prozessbedingungen und Materialeigenschaften.
URL: https://ediss.sub.uni-hamburg.de/handle/ediss/8756
URN: urn:nbn:de:gbv:18-ediss-89270
Dokumenttyp: Dissertation
Betreuer*in: Ressel, Jörg
Enthalten in den Sammlungen:Elektronische Dissertationen und Habilitationen

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