Metastable Light-Induced Superconductivity in K3C60

Abstract

The on-demand control of material properties is of fundamental importance for both scientific and technological applications. Quantum materials are particularly relevant in this context, since mutual interactions between their numerous degrees of freedom makes their properties extremely sensitive to external perturbations. Slight parameter changes can tip the equilibrium between these different degrees of freedom and lead to phase transitions accompanied by dramatic modifications of physical characteristics. Short and intense pulses of light provide a means of ultrafast, contactless manipulation including the capability of phase switching in a material. Such optical excitation in complex materials has proven to be a powerful tool for coherent and selective control of specific degrees of freedom. In view of the typical energy scales of collective phenomena in solids, laser pulses with terahertz and mid-infrared frequencies are particularly useful. Advances in laser technology have enabled extremely intense light fields in this frequency range that can drive a system into highly nonlinear regimes while dissipation is reduced by the direct low energy excitation. This has been shown to induce non-equilibrium order, including photo-induced ferroelectricity, magnetic polarization in antiferromagnets, and transient superconductivity in the normal state of cuprates and organic conductors. In particular, driving local vibrations in the alkali doped fulleride K3C60 induced a state with superconducting-like optical properties up to at least 100 K, which corresponds to five times the equilibrium critical temperature. Generally, photo-induced non-equilibrium superconducting properties that were realized by femtosecond drives, decayed within a few picoseconds after excitation, evidencing states that lack intrinsic rigidity. Aiming at a stabilization of this transient response on a longer timescale, we developed a new optical device based on a combination of a seeded gas laser with semiconductor optical switches that is capable of producing high intensity mid-infrared pump pulses with tunable duration from about one picosecond to one nanosecond. The same superconducting-like optical properties observed over short time windows for femtosecond excitation are shown here to become metastable under sustained optical driving, with lifetimes in excess of ten nanoseconds. Direct electrical probing, which becomes possible at these timescales, yields a vanishingly small resistance with the same relaxation time as that estimated by terahertz conductivity. Such substantial positive photoconductivity is highly unusual for a metal and in combination with the transient optical conductivities, it is suggestive of metastable out-of-equilibrium superconductivity. Our experimental results represent a benchmark for current theories on light-induced superconductivity and allow an assessment of the most promising approaches in literature. Furthermore, we provide a phenomenological description of the dynamics after excitation. This justifies the observed slow relaxation by considering randomization of the order-parameter phase as the rate-limiting process that determines the decay of the light-induced superconductor. By pushing the lifetime from the terahertz far into the gigahertz range, we thus leverage ultrafast experiments to provide a more profound understanding of the physics at hand. Beyond that, the discovery of a metastable light-induced state with clear signatures of superconductivity holds significant promise for future investigations. It paves the way for pressing experiments on a photo-induced Meissner effect and inspires thoughts about applications in integrated devices based on state-of-the-art high-speed electronics.

Die Kontrolle von Materialeigenschaften "auf Knopfdruck" ist sowohl aus wissenschaftlicher Sicht als auch für technologische Anwendungen von gleichermaßen grundlegender Bedeutung. Quantenmaterialien sind in diesem Kontext ganz besonders relevant, da die gegenseitige Wechselwirkung zwischen zahlreichen Freiheitsgraden ihre Eigenschaften extrem empfindlich gegenüber äußeren Störungen macht. Schon geringste Parameteränderungen können das Gleichgewicht zwischen diesen verschiedenen Freiheitsgraden zum Kippen bringen und zu Phasenübergängen führen, die mit dramatischen Veränderungen der physikalischen Eigenschaften einhergehen. Kurze und intensive Lichtpulse ermöglichen die ultraschnelle, kontaktlose Manipulation eines Materials einschließlich der Einleitung eines Phasenübergangs. Eine solche optische Anregung hat sich in komplexen Materialien als ein leistungsfähiges Werkzeug zur kohärenten und selektiven Steuerung bestimmter Freiheitsgrade erwiesen. Im Hinblick auf die typischen Energieskalen kollektiver Phänomene in Festkörpern sind Laserpulse mit Terahertz- und Mittelinfrarot-Frequenzen besonders nützlich. Lasertechnologische Fortschritte ermöglichten zudem extrem intensive Lichtfelder in diesem Frequenzbereich, die ein System in hochgradig nichtlineare Bereiche treiben können, wobei gleichzeitig die thermische Dissipation aufgrund der direkten, niederenergetischen Anregung reduziert wird. Experimentell können mit diesem Ansatz vielfältige Nicht-Gleichgewichtsordnungen erzeugt werden. Dazu gehören die photoinduzierte Ferroelektrizität, magnetisch polarisierte Zustände in Antiferromagneten sowie transiente, supraleitende Zustände im Normalzustand von Kupraten und organischen Leitern. Insbesondere induzierte die Anregung lokaler Schwingungen in dem alkali-dotierten Fullerid K3C60 einen Zustand mit den optischen Eigenschaften eines Supraleiters bis mindestens 100 K, was dem Fünffachen der kritischen Gleichgewichtstemperatur entspricht. Im Allgemeinen zerfallen diese mittels Femtosekundenlaserpulsen erzeugten supraleitenden Nichtgleichgewichtszustände innerhalb weniger Pikosekunden nach der Anregung, was auf Zustände hindeutet, denen es an intrinsischer Stabilität mangelt. Mit dem Ziel, diese transienten Zustände auf einer längeren Zeitskala zu stabilisieren, haben wir eine neue Laserquelle entwickelt, die auf einer Kombination eines geseedeten Gaslasers mit optischen Halbleiterschaltern basiert. Sie ist in der Lage hochintensive Lichtpulse im mittleren Infrarot mit einstellbarer Pulslänge von etwa einer Pikosekunde bis zu einer Nanosekunde zu erzeugen. In dieser Arbeit zeigen wir, dass dieselben, supraleitertypischen optischen Eigenschaften, die auf kurzen Zeitskalen nach Femtosekunden-Anregungen beobachtet werden, unter anhaltender optischer Stimulation metastabil werden und Lebensdauern von mehr als zehn Nanosekunden ausbilden. Diese langen Zeitskalen ermöglichten erstmals direkte elektrische Transportmessungen, die auf einen verschwindend kleinen Widerstand der angeregten Probe hindeuten, der die gleichen Relaxationszeit aufweist, die mittels Terahertz-Leitfähigkeit bestimmt wurde. Eine solch substantielle positive Photoleitfähigkeit ist für ein Metall höchst ungewöhnlich und deutet in Kombination mit der transienten optischen Leitfähigkeit auf einen metastabilen lichtinduzierten supraleitenden Zustand hin. Unsere experimentellen Ergebnisse bieten Vergleichswerte für aktuelle Theorien zur lichtinduzierten Supraleitung und ermöglichen eine Bewertung der vielversprechendsten Ansätze in der Literatur. Darüber hinaus liefern wir eine phänomenologische Beschreibung der Dynamik nach der Anregung. Diese betrachtet die Randomisierung des Phasen-Ordnungsparameters als ratenbegrenzenden Prozess für den Zerfall des supraleitenden Zustands und erklärt auf diese Weise die beobachtete langsame Relaxation. Indem wir die Lebensdauer aus dem Terahertz-Bereich weit in den Gigahertz-Bereich verschieben, erhalten wir mit den ultraschnellen Experimenten ein tieferes Verständnis der zugrunde liegenden Physik. Darüber hinaus birgt die Entdeckung eines metastabilen lichtinduzierten Zustandes mit klaren Signaturen von Supraleitung vielversprechendes Potenzial für zukünftige Untersuchungen. Sie ebnet den Weg für dringliche Experimente zu einem photoinduzierten Meissner-Effekt und inspiriert Gedanken zu Anwendungen in integrierten Schaltkreisen, die auf moderner Hochgeschwindigkeitselektronik basieren.