Titel: High-Resolution and In-Solution Hard X-ray Ptychography at the Ptychographic Nano-Analytical Microscope PtyNAMi
Sprache: Englisch
Autor*in: Seyrich, Karl Martin
Schlagwörter: Deutsches Elektronen-Synchrotron; Ptychography; X-ray microscopy; In-situ microscopy; Coherent Imaging; Nanopositioning; Laser-Interferometry; Multi-slice; In-solution ptychography
Erscheinungsdatum: 2020
Tag der mündlichen Prüfung: 2021-02-26
Zusammenfassung: 
Röntgenmikroskopie zeichnet sich gegenüber der optischen Mikroskopie durch eine höhere räumliche Auflösung aus und kann, im Gegensatz zur Elektronenmikroskopie, auch auf dickere Proben und Probenumgebungen angewendet werden. Sie eignet sich somit hervorragend zur In-situ-Bildgebung nanoskopischer Probensysteme, wie sie beispielsweise in der Chemie und den Biowissenschaften von hoher Relevanz sind.

Ptychographie ist eine linsenlose, rechnergestützte Mikroskopiemethode, welche die abbildende Wirkung der Objektivlinse eines Mikroskops durch einen Algorithmus zur Phasenrückgewinnung des kohärenten Wellenfeldes ersetzt. Dieses Verfahren erlaubt es, die räumliche Auflösung eines ptychographischen Mikroskops weit über die Grenzen der verwendeten Röntgenoptiken zu steigern.

Wesentliche limitierende Faktoren aktueller ptychographischer Mikroskope im
Röntgenbereich sind Nanopositionierfehler und Vibrationen. Diese werden in der vorliegenden Arbeit mittels laserinterferometrischer Methoden an dem Ptychographischen Nano-Analytischen Mikroskop (PtyNAMi, P06, PETRA III) charakterisiert; hierbei werden die auftretenden Messungenauigkeiten genau betrachtet. Weiterhin wird ein schwingungsoptimierter Aufbau für zweidimensionale Messungen vorgestellt, der isotrope Probenschwingungen von 1nm im QMW erreicht.

Ein weiterer Aspekt der instrumentellen Verbesserungen ist die Unterdrückung
des Messuntergrundes auf dem Detektor durch die Verwendung einer fensterlosen Vakuumflugstrecke. Mittels dieser beiden instrumentellen Optimierungen gelang es, mikroskopische Bilder mit 10nm Höchstauflösung aufzunehmen.

Eine Besonderheit der Ptychographie ist die hohe Überbestimmung des Datensatzes zur Phasenrückgewinnung, welche zahlreiche Erweiterungen des ptychographischen Modells zur Beschreibung experimenteller Modellabweichungen zulässt. So lässt sich unter anderem ein Objekt, dessen Ausdehnung entlang der optischen Achse die Schärfentiefe des Mikroskops überschreitet, virtuell in mehrere Bildebenen aufteilen.

Diese sogenannte Mehrschichtptychographie ist erforderlich zur Abbildung von
Nanoteilchen während ihrer Synthese in Lösung in Fällen, in denen sich die Partikel an beiden durchstrahlten Wänden des In-situ-Reaktors bilden. Ein solcher Reaktor, der mit der ptychographischen Bildgebung kompatibel ist, wird konzipiert und erprobt.

In einem Demonstrationsversuch wird die Nukleation und das Wachstum von
Kupfer- und Kupferoxidnanoteilchen in geheiztem Benzylalkohol untersucht. Über einen Zeitraum von 20 Stunden konnte die Entwicklung individueller Nanoteilchen mit einer räumlichen Auflösung von 70nm und einer zeitlichen Auflösung von 22 Minuten in zwei Bildebenen abgebildet werden. Die hierbei auftretenden Bildartefakte sind Teil einer weiterführenden Diskussion zu den Nachteilen der Mehrschichtptychographie.

X-ray microscopy is characterized by its high spatial resolution, exceeding that of
visible light microscopy, while also being able to penetrate thick samples and sample enclosures that are inaccessible to electron microscopy. With these characteristics, x-ray microscopy excels in in-situ imaging of nanoscopic sample systems that are highly relevant in fields such as chemistry and life sciences.

Ptychography is a lensless, computational microscopy technique in which the objective lens of the microscope is replaced with an algorithm to retrieve the phases of the coherent wave field. With this approach, the spatial resolution achieved in a ptychographic microscope can widely exceed that of the used x-ray focusing optics.

One of the limiting factors of current ptychographic microscopes are nanopositioning errors and vibrations. Using laser-interferometry, these factors are studied in this thesis at the Ptychographic Nano-Analytical Microscope (PtyNAMi, P06, PETRA III) with particular attention to the occurring measurement uncertainties. In addition, an ultra-stable setup for two-dimensional measurements, that exhibits isotropic vibrations in the order of 1nm rms, is presented.

Further improvement of the instrumentation is achieved by placing the area detector into a windowless and evacuated detector device, thereby suppressing the incoherent scattering background. With both of these instrumentational optimizations, ptychographic imaging with 10nm resolution is demonstrated.

A distinct advantage of ptychography is the high degree of overdetermination in the data set that permits extensions of the ptychographic model to describe experimental imperfections. For samples that extent along the optical axis beyond the depth-offield of the microscope, several independent virtual object planes can be modeled, reconstructing all of them from a single measurement.

This multi-slice ptychography is required when imaging the synthesis of nanoparticles in solution in cases in which the forming particles adhere to both windows of the in situ cell. Such an in situ cell, that is designed to be compatible with hard x-ray ptychographic imaging, is designed and commissioned.

In a first demonstration, the nucleation and growth of copper and copper oxide
nanoparticles in heated benzyl alcohol is imaged. For a period of 20 h, the growth of individual nanoparticles was imaged with a spatial resolution of 70nm and a temporal resolution of 22 minutes in two image planes. The observed imaging artifacts are part of an overarching discussion about the disadvantages of multi-slice ptychography.
URL: https://ediss.sub.uni-hamburg.de/handle/ediss/8981
URN: urn:nbn:de:gbv:18-ediss-92283
Dokumenttyp: Dissertation
Bemerkung: Experimental data archived by DESY, details see P.159 of dissertation
Betreuer*in: Schroer, Christian
Enthalten in den Sammlungen:Elektronische Dissertationen und Habilitationen

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