Probing Nonlinear Dynamics in Strongly Driven Quantum Materials

Abstract

Die Möglichkeit, durch optische Anregung mit intensiven Laserpulsen im mittleren Infrarot die funktionellen Eigenschaften korrelierter Materialien zu manipulieren, motivierte die Untersuchung ihrer nichtlinearen Terahertz-Physik. In jenen Studien wurde - unter Umgehung elektronischer Anregungen - direkt Energie durch resonante Anregung infrarot-aktiver Schwingungen auf die Gitterschwingungen übertragen. So kann der Energiefluss in andere, nichtlinear gekoppelte fundamentale Anregungen der korrelierten Materialien genauestens verfolgt werden um damit letztlich ein tieferes Verständnis der konkurrierenden Grundzustände dieser Materialklasse zu gewinnen. Schon kleinste Änderungen der Elektron-Elektron-Wechselwirkung, die sehr empfindlich von der Konfiguration des Kristallgitters abhängen, rufen übergänge zwischen den verschiedenen niederenergetischen Zuständen hervor und erzwingen makroskopische Phasenübergänge. Dies konnte in einer Reihe von Experimenten demonstriert werden, bei denen die direkte, resonante Anregung des Kristallgitters das Material in einen verborgenen Zustand beförderte, der im Gleichgewicht nicht erreichbar ist. Diese verborgenen Zustände zeigen faszinierende Eigenschaften, wie lichtinduzierte Supraleitung und Ferroelektrizität, Isolator-Metall-Übergänge und das Schmelzen elektronischer und magnetischer Ordnung. Da viele dieser verborgenen Zustände jedoch auch konventionellen linearen optischen Sonden unzugänglich sind, sind neue nichtlineare optische Werkzeuge erforderlich, um sie sichtbar zu machen. Daher ist es Ziel dieser Arbeit, die bereits etablierte Gleichgewichtstechnik der Generation der zweiten Harmonischen (SHG) eines Laserpulses auf ultraschnelle Anrege-Abfrage-Experimente zu erweitern. Mit dieser Technik soll untersucht werden, wie nichtlineare Gitterdynamik an makroskopische Materialeigenschaften koppelt und wie diese dadurch modifiziert werden können.

Die makroskopischen Eigenschaften vieler korrelierter Materialien sind durch eingefrorene Gitterverzerrungen bestimmt und die direkte Kontrolle des Kristallgitters erlaubt damit die ultraschnelle Manipulation der mit dieser Gitterverzerrung verbundenen Eigenschaften. Frühere Experimente konnten die Kontrolle des Kristallgitters durch nichtlineare Kopplung bereits demonstrieren und zeigten, dass Kopplung zwischen der resonant angetriebenen infrarotaktiven Mode und der Gitterverzerrung, die für die makroskopischen Materialeigenschaften verantwortlich ist, die kohärente Kontrolle dieser erlaubt. Dies nutzten wir, um den Polarisationszustand des Ferroelektrikums LiNbO3 transient umzukehren, und untersuchten die sich daraus ergebende Dynamik mit SHG, die alleinig empfindlich auf den mikroskopischen Polarisationszustand ist. Die amplituden- und phasenempfindliche Detektion der Gitterdynamik zeigte eine transiente Umkehrung des Polarisationszustandes und erlaubte, die potentielle Energie des Gitters zu rekonstruieren.

Vergleichbare Experimente in Hochtemperatur-Kuprat-Supraleitern wie YBa2Cu3O6+x zeigten, dass die Anregung der apikalen Sauerstoffgitterschwingung transiente Merkmale in der Reflektivität bewirken, die auf induzierte Nicht-Gleichgewichts-Supraleitung hindeuten. Trotz intensiver Forschungsbemühungen fehlt jedoch bisher ein mikroskopischer Mechanismus, der diese Beobachtungen erklärt. Wir nutzten dieselbe Anregung, die transient eine supraleiterähnliche Terahertz-Reflektivität induziert, und messen die zeit- und streuwinkelabhängige Generation der zweiten Harmonischen in YBa2Cu3O6+x. Ermöglicht durch die tr-SHG-Methode, beobachten wir eine Verstärkung einer elektronischen 2.5-THz-Mode, die eine einzigartige Symmetrie-, Impuls und Temperaturabhängigkeit aufweist, um vier Größenordnungen. Diese Beobachtungen motivierten eine Theorie der parametrischen Drei-Wellen-Verstärkung von Josephson-Plasmonen, die eine Erklärung für die Nicht-Gleichgewichts-Supraleitung liefert.