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Titel: Molecular Modeling at High X-ray Intensity: Developments, Applications and Challenges
Sonstige Titel: Molekulare Modellierung bei hoher Röntgenintensität: Entwicklungen, Anwendungen und Herausforderungen
Sprache: Englisch
Autor*in: Schäfer, Julia M.
Schlagwörter: X-ray free-electron laser (XFEL); Coulomb Explosion Imaging (CEI); High X-ray Intensity; Molecular Modeling; Röntgen-Materie-Wechselwirkung; X-ray Matter Interaction Theory; charge-rearrangement-enhanced X-ray ionization of molecules (CREXIM); X-ray multiphoton ionization; European XFEL; geometry reconstruction; structural inversion; over-the-barrier model; ab initio X-ray physics; intramolecular electron rearrangement; repetition rate; XATOM; XMDYN; XMOLECULE; iodopyridine; radiation damage; Hartree-Fock-Slater; Pulse duration; Maximum Overlap Method (MOM); SCF convergence failures; electronic structure of excited states; Single Molecule Imaging; Higher-order correlations; Computational Chemistry
GND-Schlagwörter: ChemieGND
PhysikGND
Theoretische ChemieGND
Theoretische PhysikGND
MolekülphysikGND
RöntgenlaserGND
MehrphotonenionisationGND
StrukturaufklärungGND
ZeitauflösungGND
ExplosionGND
MolekulardynamikGND
QuantenmechanikGND
QuantenchemieGND
RückstoßimpulsspektroskopieGND
WellenpaketGND
LadungstransferGND
Auger-ElektronGND
FemtosekundenbereichGND
Erscheinungsdatum: 2021
Tag der mündlichen Prüfung: 2021-12-17
Zusammenfassung: 
Röntgen-Freie-Elektronen-Laser (XFELs) stellen hochintensive und ultrakurze Femtosekunden-Röntgenpulse bereit. Mit dem Aufkommen solcher Großforschungsanlagen während der letzten Dekade bieten sich z.B. vollkommen neuartige Möglichkeiten für die Untersuchung der Struktur von Molekülen. Inzwischen etablierte Methoden beruhen meist auf der Messung von Beugungsmustern nach der Bestrahlung einer kristallinen Probe mit Röntgenstrahlen. Für diese Ansätze ist es essentiell, dass Strahlungsschäden sowohl an den Elektronen als auch an den Atomkernen des untersuchten Moleküls vermieden werden, um die höchstmögliche Auflösung zu erreichen. Meine Ergebnisse aus Ab-initio-Rechnungen lassen erkennen, dass der induzierte elektronische Strahlungsschaden bei weichen XFEL-Pulsen sich deutlich von jenem bei harten XFEL-Pulsen unterscheidet. XFEL-Pulse können allerdings auch dazu verwendet werden, die atomaren Bausteine der Moleküle selbst abzubilden. Dabei werden die Impulse der atomaren Ionen nach der Coulombexplosion gemessen, welche durch den XFEL-Puls ausgelöst wurde. Diese Coulomb Explosion Imaging (CEI) genannte Messmethode steckt allerdings noch in den Anfängen und eine der Haupthürden, welche in Zukunft noch zu nehmen sind, ist die Inversion der gemessenen Impulsraumdaten in den Ortsraum. Die Resultate meiner Rechnungen, in welchen ich einen hybriden
quantenmechanisch-klassischen Ansatz benutzt habe, sind in guter Übereinstimmung mit kürzlich erhaltenen experimentellen Ergebnissen. Dies macht den verwendeten Code auf lange Sicht vielversprechend für die oben genannte Strukturinversion von XFEL-induzierten Coulombexplosionsdaten. Im letzten Teil dieser Doktorarbeit leite ich ein Ladungstransferschema her, welches
auf quantenmechanischen Prinzipien basiert. Dieses Modell füllt eine Lücke, da in anderen Modellen die Zeitabhängigkeit des Elektronentransfers häufig nicht auf mikroskopischer Ebene modelliert ist.
URL: https://ediss.sub.uni-hamburg.de/handle/ediss/9499
URN: urn:nbn:de:gbv:18-ediss-99126
Dokumenttyp: Dissertation
Betreuer*in: Santra, Robin
Enthalten in den Sammlungen:Elektronische Dissertationen und Habilitationen

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Datei Beschreibung Prüfsumme GrößeFormat  
Dissertation_JuliaSchäfer.pdfThe advent of X-ray free-electron lasers (XFELs) over the past decade, providing ultraintense femtosecond X-ray pulses, offers novel opportunities for molecular structure investigations. By now, most of the established approaches revolve around diffractive imaging schemes with crystalline samples, where electronic and nuclear radiation damage, caused by the X-rays, must be avoided to achieve the highest possible spatial resolution. My results from ab initio calculations reveal that the induced electronic radiation damage is fundamentally different for soft as compared to hard XFEL pulses. XFEL pulses, however, can also be used to image the atomic building blocks of molecules themselves, by measuring the momenta of atomic ions after the Coulomb explosion triggered by the XFEL pulse. This method called Coulomb Explosion Imaging (CEI) is still in a premature state and a main challenge that remains nowadays, is the inversion of the measured momentum space information into position space. My calculations employing a hybrid quantum-classical approach are in good agreement with recently obtained experimental results, which renders the used toolkit in the long term promising for structural inversions of XFEL-induced Coulomb explosion imaging data. In the last part of this Ph.D. thesis, I derive a charge transfer scheme which is based on quantum mechanical principles. This framework fills a gap, as in other models the time-dependence of electron transfer is often not modeled on a microscopic level.8226ac29010d71b8c5f40067fb4313c35.73 MBAdobe PDFÖffnen/Anzeigen
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