Titel: Quantum embedding methods in dual space for strongly interacting electronic systems
Sprache: Englisch
Autor*in: Vandelli, Matteo
Schlagwörter: Non-local electronic correlations; Dual theories of strong correlations
GND-Schlagwörter: Kondensierte MaterieGND
ElektronenkorrelationGND
VielkörperproblemGND
MagnetismusGND
Dynamische MolekularfeldtheorieGND
Monte-Carlo-SimulationGND
Erscheinungsdatum: 2022
Tag der mündlichen Prüfung: 2022-11-29
Zusammenfassung: 
Derzeit besteht eine große methodische Lücke zwischen den numerischen Instrumenten, die in den ab-initio rechnergestützten Materialwissenschaften verwendet werden, und den Methoden, welche eingesetzt werden, um die Auswirkungen starker Korrelationen zu untersuchen.

Erstere sind in der Lage, realistische große Systeme zu behandeln, während letztere sich auf Modelle mit geringerer Anzahl an Freiheitsgraden konzentrieren, die sehr akkurat gelöst werden können.
Das Ziel vorliegender Arbeit besteht darin, Instrumente zu entwickeln, die eine Brücke zwischen diesen beiden Ansätzen bilden. Um dieses Ziel zu erreichen, wurde der Pfad der dualen Theorien starker Korrelationen (Theorie dualer Fermionen und Bosonen) gewählt, welche diagrammatische Erweiterungen der dynamischen Molekularfeldtheorie sind. Die dualen Theorien beruhen auf der Aufteilung eines großen Systems in zwei Teile, d.h. in eine lokale Störstelle und einen nichtlokalen Teil. Dadurch wird das Anfangsproblem auf ein effektives Referenzproblem reduziert, welches exakt gelöst werden kann. In dieser Hinsicht gehören die dualen Theorien zur Klasse der quantenmechanischen Einbettungsmethoden.


Das erste wichtige Resultat vorliegender Arbeit ist die Erweiterung einer Approximation der Theorie dualer Bosonen, die als D-TRILEX-Theorie bezeichnet wird. Die D-TRILEX-Theorie ist aus numerischer Sicht besonders attraktiv, da sie die Komplexität der Berechnung nichtlokaler, starker Korrelationen auf die Komplexität einer GW-Theorie reduziert und gleichzeitig exakte lokale Vertexkorrekturen nicht-störungstheoretisch berücksichtigt. Ein weiterer Großteil vorliegender Arbeit wurde der Implementierung eines effizienten Codes gewidmet, welcher die Berechnung von Multi-Band-Systeme mit mehreren Orbitalen mittels der D-TRILEX-Theorie ermöglicht. Obwohl physikalische Argumente zugunsten der D-TRILEX-Näherung vorgebracht werden können, ist ihr Gültigkeitsbereich nicht a-priori bekannt. Folglich wird ein Benchmark benötigt, um die Genauigkeit und die Grenzen des Anwendungsbereiches bewerten zu können.

Des Weiteren stellt ein wesentlicher Bestandteil der vorliegenden Dissertation die Implementierung eines diagrammatischen Monte-Carlo-Schemas für die Theorie dualer Bosonen (DiagMC@DB) dar, die es erlaubt, alle Feynman-Diagramme der Theorie zusammenzufassen. In einer detaillierten Diskussion betrachten wir, wie die Analyse dieser Methode Ordnung-für-Ordnung es ermöglicht, Informationen über Phasenübergänge zu extrahieren. Insbesondere fassen wir die Instabilität der Ladungsdichtewellen des erweiterten Hubbard-Modells ins Auge. Später wurde DiagMC@DB verwendet, um die Genauigkeit der D-TRILEX Methode für das Hubbard-Modell mit einem Orbital (dotiert und bei halber Füllung), sowie für das erweiterte Hubbard-Modell mit nichtlokalen Wechselwirkungen zu untersuchen. Dabei wurden Bereiche ermittelt, in denen die D-TRILEX-Theorie die Ergebnisse der Theorie dualer Bosonen in guter Genauigkeit reproduziert.

Ein weiterer wichtiger Teil dieser Arbeit besteht darin, die Gültigkeit dieser Näherung an einem System mit mehreren Orbitalen zu untersuchen. Der Grund dafür ist, dass leider nur wenige exakte Lösungen für solche Systeme bestehen. Deswegen haben wir die D-TRILEX-Methode mit der exakten Diagonalisierung für ein System mit mehreren Orbitalen bestehend aus einem Dimer verglichen. Dabei haben wir sehr genaue Übereinstimmungen in den Ergebnissen festgestellt, obwohl für solch einniederdimensionales System erwartet wird, dass DMFT kein gutes Referenzsystem ist. Außerdem haben wir sie mit der dynamischen Vertex-Approximation DΓA) für ein Modell mit zwei Orbitalen auf einem Gitter verglichen.

Im letzten Teil diskutieren wir zwei Anwendungen der D-TRILEX-Methode. Die erste Anwendung besteht darin, Bleiadatomen auf einer Siliziumoberfläche zu untersuchen, wobei langreichweitige Wechselwirkungen und Fluktuationen entscheidend für die Beschreibung der Eigenschaften des Systems sind. Als zweite Anwendung untersuchen wir eine hoch interessante Situation, in der die Einbeziehung von nichtlokalen Fluktuationen das Bild einer rein lokalen Beschreibung der Korrelationen erheblich verändert und zu einer ausgedehnten Region mit koexistierenden metastabilen metallischen und isolierenden Phasen führt.

There is currently a large methodological gap between the numerical tools used in ab-initio computational materials science and the methods used to investigate the effects of strong correlations.
The former can treat realistic large-scale systems, while the latter focus on models with few degrees of freedom that can be solved very accurately.
The purpose of this thesis is to develop tools that act as a bridge between these two approaches.

The route chosen in this thesis is the dual theories of strong correlations (dual fermion and dual boson theories), that are diagrammatic extensions of the dynamical mean field theory.
The dual theories rely on dividing a large system into two parts, an impurity and a non-local part, reducing the initial problem into an effective reference problem that can be solved exactly. From this perspective, the dual theories effectively belong to the class of quantum embedding methods.

As first major result of this thesis, we extend an approximation of the dual boson theory, named D-TRILEX theory, to the multi-band framework. D-TRILEX is particularly attractive from a computational point of view, because it reduces the complexity of the calculation of non-local strong correlations to that of a GW calculation, while including exact local vertex corrections non-perturbatively. The development of this theory allowed us to implement an efficient code for multi-orbital and multi-site D-TRILEX calculations. Even though physical arguments can be made in favor of the D-TRILEX approximation, its regime of validity is not \emph{a-priori} known. As a consequence, a benchmark is needed to assess its accuracy and limitations.

To this aim, an important portion of this work consisted in the implementation of a diagrammatic Monte Carlo scheme for the dual boson theory (DiagMC@DB), that allows to sum up all the Feynman diagrams of the theory in an unbiased way.
We show that the order-by-order analysis of this method allows to extract information about phase transitions, in particular a charge density wave instability in the extended Hubbard model.
We use the DiagMC@DB at later stages to assess the accuracy of the D-TRILEX method for the single-orbital Hubbard model at half-filling and in the doped regime, as well as for the extended Hubbard model with non-local interactions. Based on this analysis, we identify the regimes where it accurately reproduces the dual boson results.

Moreover, we investigate the validity of the approximations in a multi-orbital framework, where exact results are rare. Specifically, we compare the D-TRILEX method with exact diagonalization for a multi-orbital dimer system, finding very accurate results even for this low-dimensional system, where the impurity problem is not a good reference system. we also present an additional comparison with the dynamical vertex approximation (DΓA) for a two-orbital model on a lattice.

In the last part, we discuss two applications of the D-TRILEX method. The first consists in the study of lead adatoms (Pb) on a silicon surface, where long-range interactions and fluctuations are crucial to describe the properties of the system.
As a second application, we investigate an intriguing situation where the inclusion of non-local fluctuations significantly changes the picture provided by a purely local description of the correlations and leads to an extended region of coexisting metastable metallic and insulating phases.
URL: https://ediss.sub.uni-hamburg.de/handle/ediss/9957
URN: urn:nbn:de:gbv:18-ediss-105052
Dokumenttyp: Dissertation
Betreuer*in: Rubio, Angel
Lichtenstein, Alexander
Enthalten in den Sammlungen:Elektronische Dissertationen und Habilitationen

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